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中国科学院生态环境中心王亚韡课题组ES&T：棕碳气溶胶的生成机制

时间：2023-08-07 来源：浏览：

中国科学院生态环境中心王亚韡课题组ES&T：棕碳气溶胶的生成机制

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中科院生态环境中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室王亚韡课题组从分子水平上揭示了黑暗条件下铁与酚类形成多样性棕碳气溶胶产物的机理。研究成果于7月14日以“Molecular-Scale Investigation on the Formation of Brown Carbon Aerosol via Iron-Phenolic Compound Reactions in the Dark” 为题，在线发表于Environmental Science & Technology (Environ. Sci. Technol. DOI: 10.1021/acs.est.3c04263)。

棕碳（Brown Carbon, BrC）是有机气溶胶的重要组成部分，对全球气候变暖和空气污染具有重要影响。目前，对于棕碳气溶胶的形成机制和化学成分的认识仍然不足，这成为棕碳气溶胶的研究瓶颈。酚类化合物因其高反应活性和广泛的来源而成为棕碳的重要有机前体物，铁可以催化大气液相中酚类前体物的低聚反应从而在黑暗条件下有效形成棕碳。尽管配体金属电荷转移和氧气产生的活性氧氧化已被提议参与棕碳的形成，但仍缺乏直接的科学证据。

本研究采用超高分辨率傅里叶变换离子回旋共振质谱仪、18O2同位素示踪、ROS检测和计算模拟等手段，系统研究了环境相关条件下多种酚类前体物与铁反应形成棕碳的分子组成和生成机制。多重证据表明，如果大气中存在微量的铁，则酚类自氧化或活性氧氧化对棕碳形成的贡献极其有限。我们的结果证明了配体到铁的电荷转移和随后的多酚自由基偶联反应是形成棕碳多样性聚合产物的主要机制。此外，计算模拟结果阐明了酚类前体物结构与棕碳生成之间的内在联系。最后，我们估算了真实大气有机气溶胶中模拟棕碳的出现频率。该结果为深入了解大气二次棕碳的形成机理提供了新见解，也为大气气溶胶的形成机制研究提供了新范式。

该论文的通讯作者为王亚韡研究员和吕继涛副研究员。该研究得到了国家自然科学基金创新研究群体项目、中国科学院青年创新促进会项目等项目的支持。

来源： 环境化学与生态毒理学国重实验室。投稿、合作、转载、进群，请添加小编微信Environmentor2020！环境人Environmentor是环境领域 最大的学术公号 ，拥有 15W+活跃读者 。由于微信修改了推送规则，请大家将环境人Environmentor加为星标，或每次看完后点击页面下端的 “赏” ，这样可以第一时间收到我们每日的推文！环境人Environmentor现有综合群、期刊投稿群、基金申请群、留学申请群、各研究领域群等共20余个，欢迎大家加小编微信Environmentor2020，我们会尽快拉您进入对应的群。