2023年11月23日，Nat. Nanotechnol.在线发表了多伦多大学Edward H. Sargent
课题组的研究论文，题目为《
Efficient multicarbon formation in acidic C
O
2
reduction via tandem electrocatalysis
》。
在酸性条件
下，
C
O
2
的电化
学还原能够实现高的
单次碳效率
。然而，竞争的析氢反应（HER）降低了C
O
2
还原反应（C
O
2
RR）的选择性，
而
在该反应中，CO的形成及其随后的偶联对于实现多碳（C
2+
）产物的形成都是必不可少的。这两种反应依赖于不同的催化剂性质，这在单一催化剂中很难实现。
在此研究中
，作者报道了将C
O
2
到C
2+
的反应解耦为两个步骤：
C
O
2
到CO和CO到C
2+
，通过利用两个不同催化剂层的串联操作来实现所需的转化。第一种催化剂是原子分散的酞菁钴（CoPc），它以高选择性将C
O
2
还原为CO。该过程
增加了局域CO的可用性，
从而
增强了在第二催化剂层上
实现
C-C偶联步骤
，该催化剂层是具有Cu-离聚物界面的Cu纳米催化剂。
在800
mA
cm
−2
和25
°C条件下，
优化后的串联电极可以
实现
61%的C
2
H
4
法拉第效率和82%的C
2+
法拉第效率
。在800 mA
cm
−2
、2 ml min
−1
的C
O
2
流速下，系统的
单次碳效率为90±3%，
C
2
H
4
法拉第效率为55±3%，以及总C
2+
法拉第效率为76±2%
。
图4
DFT计算和原位拉曼测量
Chen, Y., Li, XY., Chen, Z. et al. Efficient multicarbon formation in acidic C
O
2
reduction via tandem electrocatalysis.
Nat. Nanotechnol
.,
2023
. https://doi.org/10.1038/s41565-023-01543-8
【其他相关文献】
[1] Gao, D., Arán-Ais, R.M., Jeon, H.S. et al. Rational catalyst and electrolyte design for C
O
2
electroreduction towards multicarbon products.
Nat. Catal
.,
2019
, 2, 198–210. https://doi.org/10.1038/s41929-019-0235-5
[2]
Wang, X., de Araújo, J.F., Ju, W. et al. Mechanistic reaction pathways of enhanced ethylene yields during electroreduction of C
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–CO co-feeds on Cu and Cu-tandem electrocatalysts.
Nat. Nanotechnol.
,
2019
, 14, 1063–1070. https://doi.org/10.1038/s41565-019-0551-6
[3]
Li, F., Li, Y.C., Wang, Z. et al. Cooperative C
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-to-ethanol conversion via enriched intermediates at molecule–metal catalyst interfaces.
Nat. Catal
.,
2020
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Xie, Y., Ou, P., Wang, X. et al. High carbon utilization in C
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reduction to multi-carbon products in acidic media.
Nat. Catal
.,
2022
, 5, 564–570. https://doi.org/10.1038/s41929-022-00788-1
(纯计算)阿德莱德大学乔世璋团队J. Am. Chem. Soc.: 氧化铜基催化剂上CO2RR的多碳选择性
(纯计算)丹麦科技大学Nat. Commun.: 阳离子诱导电催化CO2RR内外球层机制的变化
(纯计算)西南大学赵刘斌团队JACS Au: 电化学CO2RR催化选择性和产物分布的动力学理解
(纯计算)复旦大学徐昕团队Nat. Commun.: 铜表面电催化CO2RR中的分子-表面相互作用
多伦多大学Sargent团队Nat. Catal.: 铜/碱土金属氧化物界面用于CO2RR
(观点)吉林大学鄢俊敏团队Chem. Catal.: 酸性介质中的电催化CO2RR
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