首页 > 行业资讯 > (纯计算)福州大学林伟/章永凡团队ACS Catal.: 聚合物氮化碳中π-π相互作用驱动电荷分离和层间转移

(纯计算)福州大学林伟/章永凡团队ACS Catal.: 聚合物氮化碳中π-π相互作用驱动电荷分离和层间转移

时间：2023-12-06 来源： 浏览：

(纯计算)福州大学林伟/章永凡团队ACS Catal.: 聚合物氮化碳中π-π相互作用驱动电荷分离和层间转移

暗梦飘逸醉月 科研任我行
科研任我行

keyanrenwoxing

聚焦于最新物理/材料/化学等领域的科技论文解读、DFT计算方法和科研趣事等。(投稿邮箱：，欢迎投稿!)

收录于合集 #非绝热分子动力学 17个
2023年11月27日，ACS Catal.在线发表了福州大学林伟特聘教授和章永凡研究员 课题组的研究论文，题目为《 π–π Interaction-Driven Charge Separation and Interlayer Transfer in Polymeric Carbon Nitride 》。

氮化碳（CN）作为一种非金属的催化材料，自从被提出并应用于光催化领域以来，就引起了人们的广泛关注。迄今为止，各种类型的 氮化碳 已被合成并应用于各个研究领域 ，如g-C 3 N 4 、聚三嗪酰亚胺（PTI）、聚七嗪酰亚胺（PHI），以及大多数合成的聚合物氮化碳 （PCN） 。PCN是光催化领域中深入研究的非金属催化剂，而PCN中电荷 输运 的性质尚未在微观层面上彻底揭示。

在此研究中，结合密度泛函理论（DFT）和非绝热动力学（NAMD）模拟， 作者 研究了层间相互作用对 PCN 光生载流子动力学性质的影响。总体而言， 层间π-π相互作用对热电子的影响大于对空穴的影响 ，这加速了体相 PCN 中电子的弛豫。在单层和体相 PCN 中， 电子和空穴都具有相同的反键π键特性， 从而 驱动电荷的分离 。然而，由于强的π-π堆垛，体相 PCN 中的载流子可以在层间转移和分离，导致 体相PCN 中电荷载流子的非辐射复合比单层中长得多 ，这使得 PCN 具有长的载流子寿命，并表现出与无机半导体类似的光电性能。

图1  (i) PCN 体相AA堆垛、(ii) PCN 体相AB堆垛和 (iii)  PCN 双层的  (a) 剥离能、(b) 层间距离、(c) 带隙值(PBE)的等高线图

图2  (a-b) 轨道和元素的 投影态密度； (c) CBM和VBM的空间电荷密度

图3 (a) melem的COHP分析；(b) 不同的七嗪单元具有不同的HOMO和LUMO能级

图4 (a-b) 单层和体相PCN中高和低初始能量的热空穴弛豫动力学；(c-d) 单层和体相PCN中高和低初始能量的 热电子弛豫动力学

图5  (a) T1中VB和CB能态的演化；(b-h) 轨迹中电子和空穴的空间电荷密度

【 论文链接 】
Cai, X., Li, Y., Zhang, Y. et al. π–π Interaction-Driven Charge Separation and Interlayer Transfer in Polymeric Carbon Nitride . ACS Catal. , 2023 , 13, 15877-15885. https://doi.org/10.1021/acscatal.3c05079

【其他相关文献】

[1] Wang, X., Maeda, K., Thomas, A. et al. A metal-free polymeric photocatalyst for hydrogen production from water under visible light. Nat. Mater ., 2009 , 8, 76–80. https://doi.org/10.1038/nmat2317
[2]  Kessler, F., Zheng, Y., Schwarz, D. et al. Functional carbon nitride materials—design strategies for electrochemical devices. Nat. Rev. Mater. , 2017 , 2, 17030. https://doi.org/10.1038/natrevmats.2017.30
(纯计算)北京师范大学龙闰团队Nano Lett.: 衬底铁电近邻效应对黑磷中载流子寿命的影响
(纯计算)北京师范大学龙闰团队J. Am. Chem. Soc.: 双层WS2中转角依赖的谷间载流子转移与复合
(纯计算)南京理工大学曾海波/张胜利团队Nano Lett.: 二维共轭三苯胺聚合物中电子供体取代基抑制非辐射复合
【注】：小编水平有限，若有误，请联系修改；若侵权，请联系删除！

版权：如无特殊注明，文章转载自网络，侵权请联系cnmhg168#163.com删除！文件均为网友上传，仅供研究和学习使用，务必24小时内删除。
相关推荐
热门信息