段学志Acc. Chem. Res.：介观动力学！

具有许多共同作用活性位点的非均相催化剂可将反应物转化为所需产物。几十年来，人们一直关注于影响活性位点的因素，以深入了解结构 - 性能关系，进而指导设计和制备更具活性、选择性和稳定性的催化剂。然而，活性位点和催化功能之间的分子水平相互作用仍然无法准确表示，这是由于在阐明活性位点的可控操纵性质方面存在许多不确定性。因此，将活性位点的微观性质与宏观催化性能（即微观到宏观的转变）联系起来，以提供定量描述是一个极具挑战的问题，而这方面的进展有望使催化剂设计和制备发生革命性变化。

近日， 华东理工大学段学志 运用介观动力学实现催化剂的合理设计。

本文要点

要点1.  运用介观动力学建模能够定量描述活性位点特征和相关机理信息，从而指导催化剂的合理设计。以伪零级反应为例，从 Pt 颗粒尺寸敏感催化活性和尺寸不敏感活化能的动力学推导表明，只有一种类型的表面位点是主要活性位点，其中具有几乎不变的转换频率（ TOF ₁₁₁ ）的 Pt （ 111 ）被进一步确定为主要活性位点。这种方法已经扩展到识别和量化化学合成、氢气生成、环境应用等各种热、电和光催化剂的活性位点数量（ N _i ），其表现出对 Pt 电荷的线性依赖性。因此， Pt 电荷可以作为其定量测定 TOF _i 的催化描述符。

要点2.  将上述 N _i 和 TOF _i 的统计相关性代入速率方程 R=∑N _i ×TOF _i ，可以精确预测催化性能和筛选催化剂。基于 Pt 电子结构，运用从头算的策略，从界面电荷分布到反应机理、动力学和速率决定步骤的热力学参数，以及最终的催化性能，从而构成了反应动力学图。

Chem Wenyao et.al Mesokinetics as a Tool Bridging the Microscopic-to-Macroscopic Transition to Rationalize Catalyst Design Acc Chem Res 2022

DOI: 10.1021/acs.accounts.2c00483

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.accounts.2c00483

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