AM：打破Zn位点配位对称性助力NRR

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对于电催化反应，如何精确调控催化位点的配位环境非常困难。

有鉴于此， 南洋理工大学 Jong-Min Lee 、浙江海洋大学周英棠等 基于理论预测的结果，发展了一种简单方法制备一系列结构对称性打破的结构明确 Zn-MOF 电催化剂，显著改善 NRR 电催化剂的催化活性。

本文要点

要点1.  通过打破催化位点的对称性，改善催化位点的微环境，发现 Zn-N ₂ S ₂ -MOF 具有最好的 N ₂ 还原催化活性， NH ₃ 产率达到 25.07±1.57 μg h ^-1 cm ^-2 ，法拉第效率达到 44.57±2.79 % ，性能比报道的各种催化剂更好。

要点2.  XAS 表征发现对称性打破的畸变配位环境和位点附近的离域电子有助于形成非成对低价态 Zn ^δ+ ，因此改善 N ₂ 分子的吸附 / 脱附。理论计算结果说明低价态 Zn ^δ+ 具有更低的电势决定步骤能垒，从而能够有效提高反应动力学，促进 NRR 反应的进行。

这项工作展示了金属催化活性位点配位环境和催化活性之间的关系，有助于为理性设计高活性电催化剂提供指导。

Yuntong Sun, Wenjun Fan, Yinghao Li, Nicole L. D. Sui, Zhouhao Zhu, Yingtang Zhou, Jong-Min Lee, Tuning Coordination Structures of Zn Sites Through Symmetry-Breaking Accelerates Electrocatalysis, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202306687

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202306687

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