零价铁去除三氯乙烯及四氯乙烯对比实验研究 零价铁去除三氯乙烯及四氯乙烯对比实验研究

零价铁去除三氯乙烯及四氯乙烯对比实验研究

  • 期刊名字:环境科学与技术
  • 文件大小:842kb
  • 论文作者:李海花,单爱琴,蔡静,黄媛媛
  • 作者单位:中国矿业大学环境与测绘学院,江苏省资源环境信息工程重点实验室
  • 更新时间:2020-09-28
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论文简介

第33卷,第6期环纯神学与技术Vol. 33 No.62010年6月Environmental Science & TechnologyJune 2010零价铁去除三氯乙烯及四氯乙烯对比实验研究李海花|2,单爱琴', 蔡静',黄媛媛'(1.中国矿业大学环境与测绘学院; 2.江苏省资源环境信息 工程重点实验室中国矿业大学,江苏徐州221008)摘要:文章以三氯乙烯(TCE)和四氯乙烯(PCE)为目标污染物 ,采用批实验方法,研究零价铁的纯度粒径、投加量对零价铁去除氯代烃的影响,同时分析TCE.PCE两种污染物共存对零价铁去除TCE和PCE的影响。实验结果表明:(1)在实验范围内,零价铁的纯度越高,粒径越小,投加量越大,零价铁对TCE和PCE的去除效果越好;(2)零价铁对四氯乙烯的去除效果比对三氯乙烯的去除效果好;(3)三氧乙烯、四氣乙烯共存时会相互竞争与零价铁的反应位点,从而降低各组分的去除效率。关键词:三氯乙烯;四氯乙烯; 零价铁; 还原脱氯中图分类号:X52文献标志码:A doi: 10396/jiss.1003- 6504.2010.06.030文 章编号: 1003- -6504(2010)06 -0130- -03Removal of TCE and PCE by Zero- valent IronLI Hai- -hual2,SHAN Ai- -qin',CAI Jing',HUANG Yuan- -yuan'(1.College of Environmental Spatial Infomatics, China University of Mining Technology; 2Jiangsu Key Laboratory ofResources and Environmental Information Engineering, China University of Mining and Technology, Xuzhou 210080 China)Abstract: A bench-scale experiment was conducted to examine removal of chlorinated bydrocarbons, e.g, trichloroethylene(TCE) and tetrachloroethylene (PCE) from water by zero -valent iron. The result indicates that zero- -valent iron with purerquality and smaller particle size brings about better removals of TCE and PCE and dosage of zero -valent iron is alsoproportional to the removals. Zero-valent iron s removal of TCE is better than that of PCE. When both TCE and PCE co-exist inthe solution the removals decline due to the compeitiveness with each other as to the reaction sites of the iron particles surface.Key words: trichloroethylene (TCE);tetrachloroethylene (PCE);zero- -valent iron;reductive dechlorination目前很多国家和地区的地下水和地表水都受到1.1.1实验药品三氯甲烷、三氯乙烯、四氯乙烯等氯代烃的污染!-2。由(1)还原铁粉(纯度为98%),纯度为84%(20~40于氯代烃类具有很大的生物毒性,是“三致”物质,并目)和92%(20~40目和40~60目)的铁粉;(2)三氯乙且在饮用水消毒过程中会产生副产物,影响人类健烯(TCE)分析纯,四氯乙烯(PCE)分析纯;(3)甲醇(高康,所以水体中氯代有机物的污染和治理是一个全球效液相色谱纯)。关注的环境问题。20 世纪80年代,美国科学家1.1.2实验仪器Sweeny!首次报道了用零价铁还原氯代脂肪烃的稀溶(1 )恒温调速摇瓶柜;(2 )6890N自动顶空进样气液,1992年,Gillham和0' Hannesin"又提出地下水原相色谱仪(安捷伦)。位修复的零价铁技术,为含氣有机污染物的处理提供1.2实验及分析方 法了- -种新的途径。目前,零价铁还原降解有机氯污染1.2.1实验方法物已经成为一-个国内外广泛关注的研究领域回。鉴于氯代烃污染地下水和土壤将可能带来的生态在批实验中,称取一定质量的零价铁于细口玻璃危害,本论文选用三氯乙烯(TCE)和四氯乙烯(PCE)作瓶中,加入已配制好的反应介质和- -定量的目标污染为目标污染物,通过批实验的方法,寻求零价铁去除三物,注满溶液后立即用带聚四氟乙烯膜的铝盖封口。氯乙烯、四氯乙烯的最佳实验条件,研究的结果将为氯将培养瓶放入摇瓶柜中恒温振荡培养,温度为25C,转速为110 r/min,每隔一定的时间取样测定。代烃污染的场地修复技术提供重要的理论基础。1.2.2分析方法1实验材料与方法本实验中三氯乙烯(TCE)、四氯乙烯(PCE)的浓1.1实验材料度用中国煤化工谱法进行测定。收稿日期:2009 05- 03;修回2009 0630YHCNMHG基金项目:江苏省自然科学基金( BK2008134)作者简介:李海花( 1983- ),女,硕上:在读,研究方向为水化学处理.(手机)13852481413(电子信箱)uaipray@ 163.com。第6期李海花,等零价铁去除三氯乙烯及 四氯乙烯对比实验研究1312实验结果与分析目的零价铁对三氯乙烯、四氯乙烯的去除效果随时间的变化趋势。由图2可知,在相同的反应条件下,10天后,2.1零价铁纯度对零价铁去除氯代脂肪烃的影响20-~40目、40-60目的零价铁对三氯乙烯的去除率分别图1~2分别是不同纯度的样品中三氯乙烯、四氯为72.4% 、78.2%,对四氯乙烯的去除率分别为86.4%,乙烯的去除率随时间的变化趋势。由图可知,随着实92.7%,说明不同粒径的零价铁对三氯乙烯、四氯乙烯的验的进行,控制样中的三氯乙烯和四氣乙烯的去除率去除效果不同且40-60目的零价铁的去除效果更好。没有明显变化,说明在实验过程中没有不可控制的损)0 r失量。加人零价铁的样品中三氯乙烯、四氯乙烯均被30 t大量去除,且零价铁纯度越高,对三氯乙烯、四氯乙烯50 t的去除效果越好。如实验10天后,纯度为84%的零价铁样品中三氯乙烯的去除率为73.3%,四氯乙烯的去40 t十92% (20 -40日)除率为80.4%;92%的零价铁样品中三氯乙烯的去除20个+ 92% (40 -60日)率为78.2%,四氯乙烯的去除率为86.4%;98%的还原铁粉样品去除效果最好,其中三氯乙烯的去除率达到101/686.9%,四氯乙烯的去除率达到94.1%。说明零价铁的图3不同粒径的Fe'样品中TCE的去除率纯度越高,对氯代烃的去除效果越好。零价铁的纯度Fig.3 Romoval rate ofTCE under different Fe' size越高,可以提供的反应位点越多,故与三氯乙烯、四氯100「一:乙烯的接触反应越剧烈,去除效果就越好。0t50800上92% (20- 40目)甘92% (40-60目)+ 0(空白)40士92%20, 989图4不同粒径的Fe"样品中PCE的去除率Fig.4 Romoval rate of PCE under different Fe° size图1不同纯度的Fe'样品中TCE的去除率有研究指出,水体中氯代烃在铁体系中的还原脱Fig.! TCE removal rate in the different Fe purities氯反应是典型的固液传质反应,反应主要是在铁表面100 r进行,所以如果溶液中铁的比表面积越大,则可以提供反应的位点就越多,反应速率自然增快凹。本实验的结论也验证了上述研究结果:相同纯度的零价铁,粒径越小,对三氯乙烯、四氯乙烯的去除效小40-84%- 92%果越好。这主要是由于金属粒径越小,比表面积越大,98%与污染物的接触几率相对增多,故去除效果越好。2.3零价铁投加量对零价铁去除氯代脂肪烃的影响图5~6分别是投加量分别为10g/280mL,图2不同纯度的Fe°样品中PCE的去除率20g/280mL, 30g/280mL, 40g/280mL的同种铁粉对三Fig.2 PCE removal rate in the different Fe purities samples氯乙烯、四氯乙烯的去除率随时间的变化趋势。分析将图1与图2对比可知,在相同的实验条件下,可知,铁粉的投加量不同对三氯乙烯、四氯乙烯的去零价铁对四氯乙烯的去除效果要比对三氯乙烯的去除效果不同,且随着铁粉投加量的增大,三氯乙烯、四除效果好。说明氯代程度越高,与零价铁的反应速度氯乙烯的去除效率也随之提高。如10天时,加入10g越快,主要原因可能是四氯乙烯中氯离子的活性要大铁粉I中国煤化工为70.1%,四氯乙烯于三氣乙烯中氯离子的活性间。的去粉的样品中三氯乙烯2.2零价铁粒径对零价铁去除氯代脂肪烃的影响DHCNMH(去除率为92.7%;加入图3~4是纯度为92%,粒径分别为20 40目,40-6030g铁粉的样品中三氯乙烯的去除率为83.5%,四氯132环纯科学与技术第33卷乙烯的去除率为94.4%;加入40g铁粉的样品中三氣乙烯的去除率为90.4%,四氯乙烯的去除率为94.9%。说明在实验范围内,铁粉的投加量越大,对氯代烃的去除效果越好,且零价铁对四氯乙烯的去除效果比对三设60氯乙烯的去除效果好。主要原因是铁粉投加量越大,参$ 40个+ TCE与还原脱氯反应的铁的表面积越多,可提供反应的位20甘PCE点越多,单位时间内零价铁与氯代烃的反应机会越多,10去除效果越好。且四氯乙烯中氯离子的活性大于三氯乙烯中氯离子的活性,故零价铁对四氯乙烯的去除效图7PCE、TCE共存时样品中各组分的去除率果更好。Fig.7 Rovemal rete of PCE/TCE at co-existing100r乙烯的去除率为73.8%,对单组分中三氯乙烯的去除率8(为78.2%;对混合组分中四氯乙烯的去除率为85.4%,对册单组分中四氯乙烯的去除率为92.7%。由分析可知,零价+10g铁对混合组分中三氯乙烯和四氯乙烯的去除效果都不士30如单组分中三氯乙烯和四氯乙烯的去除效果好,主要原*- 40g因是当三氯乙烯和四氯乙烯共存时,会共同竞争与零价20铁的反应,所以降低了零价铁对各组分的去除效率。1/100图5不同Fe'投加量对TCE的去除率Fig.5 Romoval rate ofTCE under different Fe" doses00 r60 t正80 t出40个+混合组分的TCEso甘单组分的TCE+ 10g十20- 30/d世40g图8混合组分与单组分中TCE的去除率3Fig.8 Romoval rete of TCE at different conditions图6不同Fe'投加量对PCE的去除率Fig.6 Romoval rate of PCE under different Fe° doses2.4两种污染物共存对零价铁去除氯代脂肪烃的影响2.4.1两种污染物共存对零 价铁去除各组分的影响40上+混合组分的PCE由图7可以看出,在实验的第5天,零价铁对混20 t七单组分的PCE合组分中三氯乙烯的去除率为70.3%,在同-一时间,零5 10价铁对混合组分中四氯乙烯的去除率为81.2%;在实验的第10天,零价铁对三氯Z烯的去除率为73.8%,对图9混合组分与单组分中PCE的去除率四氯乙烯的去除率为85.4%。说明当三氯乙烯和四氯Fig.9 Romoval rete ofPCE at different conditions乙烯共存时,零价铁对四氯乙烯的去除效果比对三氯3结论乙烯的去除效果好,主要原因是四氯乙烯中氯离子的活性比三氯乙烯中氯离子的活性大,与零价铁的反应(1)在实验范围内,零价铁纯度对零价铁去除三较迅速。.氯乙烯、四氯乙烯的影响为:98%>92%>84%,说明纯度2.4.2零价铁对混合组分 与单组分的去除效果比较越高中国煤化工牧果越好。图8~9为混合组分与单组分中零价铁对三氯乙|YHc N M H G个铁对氯代脂肪烃的烯与四氯乙烯的去除效率随时间的变化趋势。由图可以去除效果越好。看出,在实验的第10天,零价铁对混合组分中三氯(下转第153页)第6期杨慧敏,等生物沥浸法去除不同初始pH值猪粪中的重金属153[15]杨洁,汪群慧,王琪,等垃圾焚烧飞灰浓度对黑曲霉生长及重金水排水,2004, 30(7):23- 26.属生物淋滤效果的影响叨.环境科学, 2008, 29(3):825 -830.Ding Wen- chuan, Long Teng -rui, Xu Long Influencing fac-Yang Jie, Wang Qun-hui, Wang Qi, et al. 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Safety andEnvironmental Engineering, 2007, 14(1):43- 46.(in Chinese )对氯代脂肪烃的去除效果越好。(4)当三氣乙烯和四氯乙烯两种组分共存时,零[6] 何小娟,刘菲,黄园英,等.利用零价铁去除挥发性氯代脂肪烃的试验[J].环境科学,2003, 24(1):139 -142.价铁对四氯乙烯的去除效果比对三氯乙烯的去除效He Xiao-juan, Liu Fei, Huang Yuan- -ying, et al. Degrada-果好。tion of volatile chlorinated aliphatics by zero-valent iron[J].(5)在相同的实验条件下,零价铁对四氯乙烯的Environmental Science, 2003, 24(1):139 -142.(in Chinese )去除效果比对三氯乙烯的去除效果好。[27] 吴德礼,王红武,马鲁铭. Ag/Fe催化还原体系处理水体中氯代烃的研究[].环境科学, 2006, 27(9):1802- -1807.[参考文献]Wu De-li, Wang Hong wu, Ma Lu-min. Reductive dechlo-[1] Sivavec T M.Redox -active media for permeable reactiverination of chlorinated hydrocarbons in water by Ag/Febarriers[A]. Intemational Contaioment Technology Confer-catalytic reduction system[J]. Environmental Science, 2006,ence[C]. Florida:St Petersburg, 1997: 753- -759.27(9): 1802-1807.(in Chinese)[2] 韩宝平,王小英,朱雪强, 等某市岩溶地下水四氯化碳污染[8] Chin JL, Shang L L. 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