干燥/热解与半焦气化解耦的生物质气化特性

第9卷第4期过程工程学报Vol 9 No 42009年8月The Chinese Journal of Process EnginecringAug 2009干燥/热解与半焦气化解耦的生物质气化特性胡景辉1,汪印,刘新华1,蒋登高’,许光文(1.中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室,北京10090;2.郑州大学化学工程学院,河南郑州45000)摘要:利用固定床上下两段反应器,以酒糟为气化燃料,对比分析了解耦气化与传统耦合气化的焦油产率、碳转化率和气化效率的差异结果表明,在解耦气化热解温度550℃、气化温度800℃、耦合气化温度800℃、燃料含水量40%(o)和气化剂中氧含量4%q)的条件下,相对于传统的耦合气化,解耦气化焦油产率降低了35.3%,气化效率、碳转化率和产气率分别提高40%,184%和20%.提高燃料含水量(0-80%o)、气化温度(800900℃)和气化剂中氧含量(4%~6%q,解耦气化的焦油产率降幡、生成气中H2或CO含量及燃料C转化率的增幅均比耦合气化高关键词:解耦气化:生物质:酒糟;焦油重整:半焦催化中图分类号:TK6文献标识码:A文章编号:1009606X(2009040731-071前言化 Decoupling Gasification,DG)和耦合气化( CouplingGasification,CG)的反应特性,验证解除燃料干燥/热解普通的生物质空气气化过程中,干燥、热解、燃烧与半焦气化、焦油重整反应之间耦合的解耦气化技术在焦油重整等物理变化和化学反应耦合在一起,造成生成降低焦油生成、利用燃料水分强化气化反应过程等方面燃气的热值仅4-6MINm3,焦油含量偏高,在0.5-150的优越性,并考察了气化温度和气化剂中氧含量对解耦gNm3之间田两段气化可有效减少焦油的生成-n气化与耦合气化的不同作用.为该工艺进一步的工程技Henriksen等通过联合螺旋式热解炉和下行式半焦气术研究和应用提供基础化炉,利用半焦的催化作用使气化气中焦油含量降低至15mgNm;Wang等通过在重整炉中燃烧部分来自热2实验解炉的热解气形成高温反应区裂解和重整焦油,可使生2.1实验原料成气中的焦油含量降至05以下.但两段气化生原料啤酒糟采自北京燕京啤酒厂,鮮糟首先在110成的燃气热值仍较低,与普通的一段气化接近双床气℃的恒温干燥箱中干燥3b,然后自然冷却并置于密闭化(流化床耦合输送床)可以有效提高燃气热值,吴创之的容器中备用,其工业分析和元素分析如表1所示等指出双床气化可将燃烧与热解/气化反应过程分离表1千酒糟的工业分析与元素分析有效避免了燃烧空气带入的N2和燃烧生成的CO2对气 Table 1 Proximate and ultimate analysis of dried beer lees化气的稀释,生成燃气的热值达10-15MJNm3.但现存的流化床气化操作温度通常在900℃以下,造成燃FC Ca Ho Na Or+Sy (MJ/kg)19903931617487467345838951468气中焦油含量在10-50gNm3之间,使气化效率偏低.Noe) ower heating value而且, McKendry指出,气化燃料含水量超过30%a)实验用半焦的制备:依据解耦气化实验中要考察的时将造成点火困难和气化效率下降酒糟含水量对干糟进行加湿并置于严密坩埚中,待热解为同时解决气化过程中焦油产率高、生成气热值较炉升至550℃时,迅速将坩埚放入热解炉中,热解时间低、且对高水分燃料适应性差的问题,Xu等提出了与解耦气化时间相同如30mn取出坩埚在空气中冷新型双床气化(解耦双床气化)工艺.与普通双床气化不却2~3min后放入干燥器中冷却至室温备用同的是,此工艺在流化床反应器内增加隔板,将其分为2.2实验装置与仪器左右两室,使生物质干燥/热解与半焦气化、焦油重整反实验用反应器为双层石英反应器(图1),由外反应应过程分离,且有效利用了燃料干燥产生的蒸汽作为反管(内径36mm,高1380mm)、内部上反应管(内径26应剂,获得低焦油、较高热值的气化气.为此,本工作mm,高815mm)、内部下反应管(内径26mm,高650使用具有上下两段的固定床反应装置研究模拟解耦气mm中国煤化工成为实现上、下内收稿日期:200903-31,修回日期:20090424CNMHG基金项目:国家自然科学基金青年基金资助项日(编号:034):国家自然科学基金贤助域日(瑞:U1614作者简介:胡景辉(1982-),男,河兩省周口市人,硕士研究生,化学工艺专业;许光文,汪印,通讯联系人, Tel/Fax:0106255005E-mail: gwxu@home. ipe, ac cn, wangyin@home. ipe.accn.过程工程学报第9卷8. Wet volume gas9, 10. Drying bottes11. Gasbag图1气化实验装置示意图Fig 1 Schematic diagram of the gasification experimental apparatus反应管的配合,在内部上反应管下端有一缩径;上、下间(如30min平均而确定内反应管中均有一厚度为3mm的石英烧结板以支撑物耦合气化实验流程与解耦气化相似,不同的是只在料和分散气流,反应管组装过程中,内、外反应管及上上内反应管中放置与解耦气化实验相同量的干酒糟,且反应管上盖之间通过磨口密封,上、下内反应管可分别所需的空气与氮气都从上内反应管通入从外反应管的两端取出,便于加料和冷却等操作.该上2.3.2分析方法下两段反应器采用双温区控温电炉加热生成的可燃气热值( Lower Heating Value,LHV)仪器: agilent300(微型气相色谱仪(美国 Agilent公MJNm3)为单位体积生成气中的可燃气体成分,包括司,ABB-AO2020烟气分析仪(德国ABB公司),DH-101H2CO,CH,C2H4,C2H,C3H6CH的热值总和,按下型恒温干燥箱(上海新苗医疗器械制造有限公司),式计算FA04分析天平(上海天平仪器厂),HX1050恒温水浴Hv=∑【(NN)xLH冷凝器(北京博医康实验仪器有限公司),LMF-1型湿式体积流量计(长春汽车滤清器有限责任公司),自制热解基于气相色谱测得的气体各组分浓度,结合同时测炉、秒表等量的从反应器释放的气体体积摩尔流率,按下式计算2.3实验方法0-t时间内转化为气体(不含H2O的C及H元素转化率,23.1实验流程以t时刻C的转化率XC为例解耦气化实验流程如图1所示,首先在上内反应管x100%.中放置一定量干酒糟(5g),通入氮气约1943 NL/min)将反应管内的空气完全排净;下内反应管中放置与上内相应地,本工作定义产气率Ya为单位质量的酒糟反应管中所放酒糟在相同的热解条件下热解所得的半(干重)通过气化生成的不含O2,N2的气体总体积,气化焦(12g),相当于把上段热解的半焦放到了下段,从而效率n为生成燃气的总热值占酒糟发热量的百分比,总实现气化反应的解耦.待电炉温度升至指定温度后(如碳转化率X为气化气中含C摩尔量占气化的酒糟中含上段温度550℃,下段温度800℃),把通入下内反应管C摩尔量的百分比中的氮气切换为空气约0457 NL/min),将上、下内反气体中焦油的收集方法:实验后,将冷凝器和所有应管从上、下2个方向同时插入外反应管中,解耦气化可能有冷凝物的连接管用丙酮溶液清洗3次以上,收集实验开始计时.上反应段进行燃料干燥/热解,热解气清洗液和洗气瓶中的丙酮溶液,在50℃恒温干燥箱中(含水蒸汽向下通过半焦层进行半焦气化和焦油重整反千燥至恒重,称量.称得的焦油量与纤维过滤器实验前应,气化生成气由下部排出,经恒温冷凝器冷凝、纤维后的质量差之和即定义为所产生的总焦油量,其除以被过滤器过滤、丙酮/水洗、硅胶干燥后一部分由气袋连续气化的酒糟质量即为焦油产率Yx收集,由微型气相色谱离线分析,另一部分通过旁路(反应即将结束时经烟气分析仪监测后)排空.当烟气分析3中国煤化工仪检测到的CO2含量为059%q)时,结束气化反应实验CNMHG酒糟含水量通过向干酒糟中连续注水模拟,由柱塞泵监7及应承件下的解耦气化与控注水流率,流率依据酒糟含水量、针对给定的反应时耦合气化的实验结果.解耦气化实验条件:上段热解温第4期胡景辉等:千燥/热解与半焦气化解耦的生物质气化特性733度550℃,下段气化温度800℃,气化剂中氧含量4%q)半焦气化与焦油碳氢化合物重整反应,充分发挥了半焦耦合气化实验条件:上、下反应段温度均为800℃,气对重整反应的催化作用口,并利用干燥/热解所产水蒸化剂中氧含量4%q)实验用酒糟的水分含量分别为汽作为反应剂,促进半焦气化及焦油/碳氢化合物重整反409ao图2(a)]和60%(ω0图2(b)]上段热解温度选择应:550℃的根据为:(1)实际操作过程中生物质热解通常发C, H +nH,0+nCo+(n+m/2)H2生在500~600℃;(2)在低温热解条件下实现的效果较耦合气化具有优势(如生成的焦油更低),能确保在高温从而降低焦油产率、增加单位质量燃料的产气率和气化热解条件下该结果成立效率.图2还表明,解耦气化的生成气热值稍低,如从图2表明,解耦气化的焦油产率明显低于耦合气耦合气化的119MNm3降为解耦气化的103化,而气化效率、碳转化率和产气率比耦合气化都有一MNm图2(a),实质上缘于图3所示2种气化方式在定程度的增加.针对含水量409%(a)的燃料图2(a),单生成气组成上的差异位质量酒糟的焦油产率由耦合气化的527g/kg降低到图3表明,解耦气化由于使燃料干燥热解的生成气解耦气化的341kg,气化效率、碳转化率、产气率则(含蒸汽)通过气化的半焦层,在促进焦油裂解生成小分分别由耦合气化的51%,71.8%和065Nm3/kg增加至子可燃性气体的同时,一部分大分子碳氢化合物也发生解耦气化的540%,85.0%和078Nm3/kg了裂解[式(3)使C2H4,C2Hb,C3HC3H3浓度明显降低解耦气化由于分离了燃料干燥/热解与半焦气化,而H2,CO含量则大幅增加.热解和燃烧反应生成的CO2使干燥/热解的生成气通过半焦层,在半焦层中同时发生参与半焦气化反应[式(4)],使其摩尔分率较耦合气化低(a)H,O 40%(o)in fuel(b)H 60%(o)in fuel4515么么么么么么么么么么EGasification parameterGasification parameter图2解耦与耦合气化的焦油产率、气体热值、产气率、气化效率和碳转化率的比Fig 2 Comparison of tar yield, LHV of produced gas, gas yield, gasification efficiency and carbon conversionrate between decoupling gasification(DG)and coupling gasification(CG) processes(a)H,o 40%(o)in fuel(b)H, 0 60%(op)in fuel图閣「蔑「中国煤化工C2HGas speciesCNMHG图3解耦与耦合气化生成734过程工程学CO2+(4)解耦气化由于分离了燃料干燥/热解与半焦气化,另一方面,耦合气化也必然首先发生燃料热解反干燥/热解产生的水蒸汽被充分用作焦油重整与半焦气应,表明在800℃的耦合气化温度时仍可能产生较多的化的反应剂,含水量增加促进了焦油重整反应[式(3)碳氢化合物.因此,如果CH在其通过800℃的气化半从而降低焦油产率,证明解耦气化可有效利用燃料水分焦层时难以裂解和重整,图3解耦气化的低CH4生成可降低焦油产率.同时,解耦气化中半焦层对焦油裂解的能与其低热解温度(550℃)有关对应这种组成特性,解催化作用使生成气中的焦油含量进一步降低1,图4还耦气化生成气由于其高CO和H2、低CHn浓度而具有表明,燃料水分由0增至409(o)时,解耦气化的焦油较低的热值产率减少幅度最大,从42.7gkg降到341gkg,降幅图2,3中针对燃料含水量60%0的实验图2(b),达201%:水分含量进一步增加,焦油产率的降低相对3(b)揭示了相同的结果,进一步证明了前述解耦与耦合变弱,如从水分4090)时的34.1gkg降到水分60%)气化的效果.时的318gkg,降幅仅为67%.考虑到水蒸汽用量增加32气化条件的影响会降低气化系统的热效率,解耦气化适宜的水蒸汽用气化过程水蒸汽量、反应温度和气化剂中氧含量对量(包括燃料自身的水分)应为燃料量的40%)左右解耦气化与耦合气化有不同的作用在上述实验条件下,图5比较了燃料水分含量由03.21水蒸汽增至40%(a)时解耦气化与耦合气化的H2含量和C转化燃料中水分在干燥/热解阶段蒸发转变为水蒸汽,率,其中数据上方的百分数代表对应参数的相对变化率在解耦气化中这部分水蒸汽可作为气化剂参与反应[式可见,两种情形下水含量对气化行为的影响趋势相同,(3)]因此,有必要研究燃料含水量对气化过程的影响.但解耦气化时的变化幅度更大如解耦气化生成气中本工作利用连续注水方式模拟连续气化中由燃料干燥/H2含量和C转化率增幅分别达17.8%和91%,高于耦热解产生的水蒸汽量.图4比较了燃料含水量080%a)合气化的44%和26%该结果进一步证明,解耦气化的解耦与耦合气化2种情形下的焦油产率,其中解耦气利用燃料水分强化焦油重整[式(3)和促进半焦气化{式化的上段热解温度550℃、下段气化温度800℃、气化(5)]的能力比耦合气化强剂中氧含量49%q),而耦合气化中上、下反应段温度均C+H2O→CO+H2为800℃,气化剂中的氧含量相同[4%qCG DG CG DGWater content in the fuel, mHo(%, oo)图5解耦与耦合气化的生成气中H2含量和C转化率随燃料水分含量的变化图4解耦与耦合气化中燃料水分对焦油产率的彩响Fig 5 Variations of H2 content in produced gas and carbonFig 4 Effects of water content in the fuel on tar yield inconversion rate with water content in the fuel forcoupling and coupling gasificdecoupling and coupling gasification processes由图4可看出,可利用燃料水分作为气化剂的解耦322温度和氧含量气化①G)的焦油产率随燃料含水量的增加明显降低,即固定燃料水分含量40%a),在解耦气化上段热解由427gkg降到28.0gkg,降幅达344%.而耦合气化温度中国煤化工4%)条件下比较(C时燃料水分的作用很小,在水分0-80%)范围内了不偶气化与耦合气化焦耦合气化的焦油产率由529gkg降到45.0gkg,降幅油CNMHG气化上段热解温度仅149%550℃、下段气化温度800℃、耦合气化上、下反应段胡景辉等:干燥热解与半焦气化解耦的生物质气化特性温度均为800℃条件下比较了气化剂中氧含量(4%6%焦油产率从341g/kg降低到252gkg,降幅达26.0%q)对解耦气化与耦合气化的焦油产率的影响图6(b耦合气化的焦油产率则从527g/kg降低到445gkg可见,升高气化温度[图6(a)或增加气化剂中氧含降幅仅为155%.气化剂中氧含量增加图6),解耦气量图6()]都可使气化过程的焦油产率减少,与文献报化与耦合气化的焦油产率降幅分别是17.5%和18%道相符.但图6进一步揭示了在相同的气化温度和氧这些结果表明,解耦气化中半焦的催化作用强化了气化含量条件下,解耦气化的焦油产率明显比耦合气化低,温度及气化剂中氧对焦油裂解、重整反应的作用2.因而且随反应条件的变化解耦气化的焦油产率降低幅度此,变化相同反应温度或氧含量,解耦气化更大幅度地耦合气化大.在图6(a)中(气化温度变化),解耦气化的抑制了焦油的生成c(%.可75%20Gasification method图6解耦与耦合气化中气化温度与气化剂中氧含量对焦油产率的影响Fig 6 Effects of gasification temperature and oxygen content in gasification reagent ontar yield in decoupling and coupling gasification processes4.8%30区90z2618.675CGCG DGGasification methodGasification method图7解耦与耦合气化的生成气中CO含量和C转化率随温度和氧含量的变化Fig7 Variations of CO content in produced gas and carbon conversion rate with gasification temperatureand oxygen content for decoupling and coupling gasification processes图7比较了与图6相同实验中得到的解耦与耦合气含量增加93%和159%这些结果与图6所揭示的焦油化生成气中CO含量和C转化率,表明2种气化方式都产率随温度及气化剂中氧含量的变化趋势互为因果关增加了转化为气体的C转化率,并使生成气中CO浓度系,即随气化温度和气化剂中氧含量的增加,耦合气化更高.化学反应上该结果主要源于高反应温度下焦油/的焦油减少幅度较低表明了通过焦油裂解和重整转化碳氢化合物更多地被分解和重整[式(3),而增加气化剂为生成气的物料量少,因而导致C转化率及生成气中中的氧含量则直接增加了O2与半焦、焦油的气化反应.CO中国煤化工但图7表明,耦合气化时CO含量和C转化率的增加比3.3CNMHG解耦气化低,如800~900℃温度时图7(a)],耦合与解分机对胛柄与可气化的最终气化效果,而耦气化的C转化率相对增加06%和4.7%,生成气中CO操作条件对两种气化方式下燃料转化的影响过程尚不过程工程学报第9卷清楚.因此,通过比较燃料中C,H元素转化率随反应时与其热解发生在较高温度下有关,而反应后段解耦气化间的变化,揭示解耦和耦合在气化进程方面的差异表现的较高C转化率与其在半焦催化作用下将焦油更图8表示了对应图47的C转化率随时间的变化,多地转化为气体产品有关对于解耦气化,燃料热解与表明不同实验条件下燃料的C转化率有一个共同特点:半焦气化及焦油重整要求在反应上相互匹配.上段高速解耦气化的C转化率在初始反应阶段(前500s)比耦合热解可能致使其产生的焦油在下段半焦气化中来不及气化低,而在反应后段比耦合气化高,即总的C转化率被催化裂解和重整.因此,虽然图8揭示了解耦气化在高.解耦气化实验中将原料与半焦分别放置于反应器的初期具有一定的反应滞后,但该特点有利于利用半焦催上段和下段,热解温度为550℃,而耦合气化时上下段化功能,强化焦油裂解和重整,降低气化过程中焦油的均为800℃.因此,耦合气化初始阶段的较高C转化率生成,提高产气率和气化效率迟DG CGDG C T (C)△40500100015002000250005001000150020002500图8不同反应条件下解耦与耦合气化C转化率(XC)随反应时间的变化Fig 8 Transient carbon conversion rate(c)under different gasification conditions for decoupling and coupling gasification processes乙▲DG CG m。(%,DG CG T(℃150020002500050010001500.2000图9不同反应条件下解耦与耦合气化H转化率随反应时间的变化Fig9 Transient hydrogen conversion rate under different gasification conditions for decoupling and coupling gasification processes图9反映了在上述实验条件下变化燃料水分和气量比耦合气化低化反应温度时的H转化率动态变化过程,同样揭示了解耦气化在反应初期比耦合气化有一定滞后,但耦合气化4结论实现的总H转化率仍然比解耦气化低,尽管差异程度不利用微型固定床上下两段反应器,以酒糟为燃料大图9显示解耦气化与耦合气化的最大H转化率均仅对比分析了不同实验条件下解耦气化与传统耦合气化在40%左右,这可能是由于在本实验条件下大部分H在焦油脱除、气体组成及气化效率等方面的差异,得到与反应剂中的O2发生了反应,转变为水.虽然图3表明以下中国煤化工生成气中的H2含量在解耦气化时明显高于耦合气化,CNMHG化由于分离了干燥但图9却显示2种气化方式时的H转化率相差很小,原热解双性,仅白质油的热解气通过炽热因是解耦气化的生成气中其他含氢气体(碳氢化合物)含半焦层,充分利用半焦的催化作用进一步强化焦油碳氢第4期胡景辉等:干燥/热解与半焦气化解耦的生物质气化特性737化合物的裂解与重整反应,因此焦油产率低,产气率、参考文献:C转化率及气化效率高,而且生成气中H2含量高,碳许光文,纪文峰,万印华,等轻工业纤维素生物质过程残渣能源转化技术团学进展,2007,19(78:1164-1176氢化合物含量低[2] Devi L, Ptasinski K J, Janssen F JJ G A Review of the Primary(2)变化燃料含水量,解耦气化比耦合气化显示了Measures for Tar Elimination in Biomass Gasification Processes U更强的抑制焦油生成、提升C转化率和增加生成气中Biomass Bioenergy, 2003, 24(2): 125-140.H2含量的能力燃料含水量从0增至40%a),解耦气]Buir,LofR, Bhattacharya S C.Mli. stage Reactor for ThermalGasification of wood U]. Energy, 1994, 19(4): 397-404.化焦油产率降幅达20.1%,耦合气化基本无变化,解耦] Henriksen U, Ahrenfeldt J, Jensen T K,etal. The design,气化的H2浓度和C转化率的增幅分别达178%和91%Construction and Operation of a 75 kW Two-stage Gasifier []高于耦合气化的44%和2.6%由于解耦气化中半焦的Energy,2006,3l(1011):1542-1553[5] Wang Y, Yoshikawa K, Namioka T, et al. Performance Optimization催化作用,变化气化反应温度、气化剂组成(如O2)都对of Two-staged Gasification System for Woody Biomass [] Fuel解耦气化显示了更显著的影响和作Process. Technol,2007,88(3):243-250(3)解耦气化因其热解发生在较低温度下,相对耦6 Fagbemi L, Khezami L, Capart R. Pyrolysis Products from DifferentBiomasses: Application to the Thermal Cracking of Tar []. AppL.合气化在反应初期(前500s)表现了一定程度的滞后,但Energy,2001,69(4):293-306这种反应滞后使热解与半焦气化及焦油裂解重整在反[门 PanY G, Roca x, velo E,etal. Removal of Tar by Secondary Air in应进程上匹配更合理,因而在反应后期解耦气化表现了 Fluidised Bed Gasification of Residual Biomass and Coal U]. F更大的C,H转化率1999,78(14):1703-1709[8]吴创之,徐冰,罗曾凡,等.生物质中热值气化技术的分析及符号表探讨门煤气与热力,1995,15(2):8-14.生成气中Co含量(%q[9] Lv P M, xiong Z H, Chang J, et al. 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College of chemical Engineering, Zhengzhou University, Zhengzhou, Henan 450001, China)Abstract: Using a laboratory two-stage fixed-bed reactor, the characteristics of decoupling gasification(dg)of beer lees, in comparisonwith that of traditional coupling gasification(CG), were investigated on tar yield, carbon conversion rate andExperimental results showed that under the reaction temperature of 550 C for pyrolysis, 800 C for gasification in DG and 800C in CGwater content of 40%()in the fuel and Oz content of 4%() in the gasification reagent, compared with CG the tar yield was decreasedby 35.3%, the gasification efficiency, carbon conversion rate and gas yield weExamination of the effects of water content in the fuel (0-80%, o), gasificat中国煤化工 xygen content in then reagent(4%6%, p )demonstrated that DG led to more consideraCN MH GIng higher Hz or COcontent in the produced gas and higher carbon conversion rateKey words: decoupling gasification; biomass; beer lees; tar reforming; char catalysis