生物质气化过程中焦油的生成

辛缘述《工业加热》第39卷2010年第6期DoI:10.3969.isn.1002-1639.2010.06001生物质气化过程中焦油的生成张睿智,罗永浩,刘春元,殷仁豪,曾阳(上海交通大学机械与动力工程学院,上海200240)摘要:总结了生物质气化过程中焦油的生成和分类,以及气化炉炉型、温度与氧量对焦油生成量和组成的影响规律。初级、二级和三级焦油是应用最为广泛的一种分类方法;不同炉型气化炉产气中焦油质量浓度从大到小依次为:上吸式>流化床>下吸式,分别在100,10,1g/m3的量级,两段式等改进炉型在焦油控制上更有优势;上吸式气化炉焦油多为初级组分,下吸式则以无取代基的多环芳香烃等三级焦油为主,而流化床的焦油涵盖了三级焦油组分;温度的升高使得焦油量下降,且趋向于转化为化学结构更稳定的三级组分;氧的增多对焦油的生成具有抑制作用关键词:生物质;气化;焦油;炉型;运行条件中图分类号:X78文献标志码:A文章编号:1002-1639(2010)06-0001-05Production of Tar during the Process of Biomass GasificationZHANG Rui-zhi, LUo Yong-hao, LIU Chun-yuan, YIN Ren-hao, CAO yang(School of Mechanical Engineering, Shanghai Jiaotong University, Shanghai 200240, China)Abstract: In present work, results of investigations on production and classification of tar during biomass gasification process were summarized.The quantity and composition of tar produced by different types of gasifier were compared, and the effects of temperature and oxygen weregained as well. The classification of tar as primary, secondary and tertiary components is widely accepted and applied. For different types ofgasifier, the quantity of tar produced varies: updraft (a level of 100 g/m )>fluid bed (a level of 10 g/m )>downdraft (a level of i g/m2). And improved types, like two-stage gasifier have advantage in tar control. Primary tars are found to be the main part in updraft gasifiers,while in a downdraft gasifier it is tertiary components like non-substituent PAHs. As for fluid bed gasifiers, the syngas contains both the see-ondary and tertiary components. With the rise of temperature, tar decreases and tends to convert to tertiary components with more stablechemical structure. Oxygen is found to have inhibiting effect on tar formation.Key words: biomass; gasification; tar: gasifier type: operation variables化石能源紧缺与环境污染严重已经成为全球发展的至再燃S,成为了一种经济的选择。巨大阻碍。生物质能以其可再生和二氧化碳排放低等特需要指出的是,焦油组分繁多,各条件下生成的点,成为了一种理想的替代能源。而气化技术作为生物焦油亦有很大的区别。且研究者对焦油的度量规范也质主要的利用方式之一,正受到广泛关注。不尽相同,使得对比、归纳以形成被广泛接受的焦油焦油是气化过程中不可避免的产物是一种复杂的生成规律非常困难,严重阻碍了焦油利用相关研究的可凝结烃类物质的混合物。焦油遇冷凝结,造成生物质开展。气化气输送管道的堵塞;在内燃机、燃气轮机等设备中本文总结了诸多学者在气化焦油领域的工作,旨在燃烧时,易形成焦油烟雾、聚合成更复杂的物质,对动归纳气化炉型、运行工况等因素对焦油量及其组成的影力设备造成腐蚀、磨蚀等损害2。气化气中可凝结组分需响规律,为焦油利用方面的研究提供参考要<8mg/m3以保障锅炉、窑炉及燃气轮机等设备的正常焦油的分类运行3另一方面,诸多学者对焦油的研究表明,焦油中含焦油是一种非常复杂的有机混合物,小至分子量78有相当可观的能量“,单纯的脱除使得系统效率低下,将的苯,大至分子量上万的组分,使得研究工作难以开展焦油在气化炉内或后置设备中转化成为C1,C2等小分子因此对其进行合理的分类十分必要。烃类及CO等轻质气体,并用于燃料制备、直接燃烧甚P篇°坦同化烂构对气化气中的有机物进中国煤化工收稿日期:2010-08-09;修回日期:2010-1012CNMH(束质谱研究了焦油的金项目:国家高技术研究发展计划(803计划)课题(200A402312)生成及转化过程,按焦油生成的不同阶段将其分为初级、作奢简介:张资智(195-).男,上海人,博上研究生,主要从亭二级和三级焦油,如表2所示生物质能开发和利用方面的研究《工业加热》第39卷2010年第6期表1 Hasler P.等的分类重焦油高沸点高分子有机组分,通常用称重法测定多环芳香烃拥有两个芳香环以上的有机组分,美国EPA给出了个16种组分的PAH列表,酚类含有羟基(OH)的芳香族(如苯酚、甲酚)赵果轻焦油含有中等挥发性的烃类,沸点80~200℃(如BTX苯、甲苯和二甲苯),并不包含酚类0.1轻烃非芳香族烃类,最高至Cs,常温下为气态(如甲烷和乙烯)a be d上吸式下吸式流化床氧化物含氧的非芳香族有组分(如乙酸、甲醇)注:字母a~q代表不同研究中获得的实验数据:注:灰色底纹部分不列入焦油范畴kRistensen O.,文献l9表2 Evans R.J等的焦油分类bAlo K,文献[c-Stahlberg P,木料,文献[∞o;类别d- Stahlberg P,城市垃圾,文献[lo;初级焦油典型的快速热解焦油,包括了绝大部分纤维素中聚合e-Stahlberg P,稻草,文献[ll-∞;物的碎片和单体,请如左旋葡聚糖、乙醇醛及糖醛,f-Kurkela E,文献[I2}半纤维素衍生产物以及木质素转化成的甲氧基苯酚类g- Stassen F.E,文献囗3];组分,大多为含氧组分,h--Reed T.B,文献[l4l;级焦油初级焦油裂解过程中的中间产物,随着裂解过程的进i- Leppalahti J,文献[15Buhler R,文献[6行增多而后降低最终转化为三级焦油,主要为酚类和k- Brown M.D.文献[T7烯烃类组分-BuiT,文献8)";三级焦油芳香烃甲基衍生物m--Beenackers A.A.C.M,文献[I9}0甲基苊、甲基萘、甲苯及茚等n-Wallin M,文献[20]y13无取代基的多环芳香烃TuS.Q,文献[2l;苯、萘、范、蒽/菲、芘等Rabou L.P.L.M,文献【8Fg-Han J,文献[22]Hasler p.等的分类方法较重视组分分子量和结构上的差异,相比之下 Evans r.J.等的焦油分类与实际生物图1三种炉型气化炉产气中焦油质量浓度的分布范围质气化过程中不同阶段的焦油生成联系更为紧密,更具尽管不同运行条件以及不同数据量化规则会影响到实际应用价值,在许多工作中被引用数据的对比分析,但炉型对气化焦油生成影响的总体规需要指出的是, Evans R. J.的分类中二级、三级焦律可归纳为:上吸式>流化床>下吸式。并且可以粗略地油的区别有时并不明显,存在重叠的范围。针对该问题,认为各炉型气化炉产气中的焦油质量浓度分别为上吸式ECN建议使用环数的分类方法,以避免引起歧义8619100gm,流化床10gm和下吸式1g/m3同时,笔者认为初级、二级和三级的分类仅仅是焦上吸式气化炉是所有炉型中焦油产量最多的。这是油分类的第一步工作,考虑到每一类焦油中仍有多种不因为生物质气化过程中,炉膛下层的氧化区、还原区释同的类型(如酚、醇、酸、醚、醛等),不同的官能团使放的高温气体在上层的热解区使物料分解生成了大量的其性质亦各不相同,因此进一步细化的分类对于焦油的热解焦油,并随着气化气排出深入研究具有重要的意义下吸式气化炉气化过程中,气化气在离开炉体前经2炉型的影响过一个高温的氧化区,999%~9999的焦油在燃烧过程中被消耗,因此产气中仅有不到1gm3的焦油。目前应用较多的生物质气化炉按原理可分为三类:上而流化床气化炉中,物料处于悬浮状态,同时存在吸式、下吸式和流化床气化炉,亦有研究者提出了两段有类似于上吸式中颗粒热解生成焦油以及类似于下吸式式气化炉、气流床气化炉等改进炉型。不同炉型内,焦中焦油被高温消耗的过程,其焦油质量浓度介于上吸式油的含量和组成存在明显的差异和下中国煤化工21炉型对焦油生成量的影响大量论文、报告报道了不同炉型气化炉的焦油生成CNMHG℃运行的气流床气化炉上获得了焦油质量分数<1%的气化气,BuiT等8顺情况,图1中给出了部分学者研究得到的三种炉型气化的两段式气化炉焦油质量浓度仅为92mgm·改进炉型炉产气中焦油质量浓度的变化范围体现出了在焦油控制方面的优势,但是需要注意选择恰2缘述《工业加热》第39卷2010年第6期当的运行工况(温度等)。木料。2炉型对焦油组分的影响除了量的区别外,不同炉型气化炉生成的焦油在组分上由于其气化过程的不同亦有很大差异。20Evans R.J.等1指出上吸式气化炉焦油呈现初级焦油的特性,下吸式焦油则呈现三级焦油的特性CRE小组集中分析了多个不同类型气化炉的焦油生成情况2,包括英国的一个上吸式气化炉和一个下吸式气化炉,Lund的一个流化床气化炉。指出上吸式气化炉生成的焦油多为强极性组分,主要由苯酚和含甲氧基的组分组成,还包括低环数的多环芳香烃;下吸式气化炉0050060070080090010001100焦油与上吸式的区别主要体现在分子量>150的组分较多温度/tc并且存在分子量>200的多环芳香烃;Lund流化床气化图2温度对焦油生成率的影响3炉所测得的焦油大多为母体多环芳香烃,同时包含一部分含氧的组分。同时,研究者还给出了不同温度下焦油存在形态的Desilets D..等24分别在中试规模和已投产的下吸转变过程,如表3所示式气化炉上进行了焦油分析,发现下吸式气化焦油主要襄3各温度下焦油组成2616为无取代基的多环芳香烃及其甲基化衍生物,特别提及温度/℃焦油组分了分子量从萘到晕苯的组分含氧组分SaoK.等2在一台流化床气化炉上进行了360h运酚醚类行实验,测得重焦油(凝结组分)为25~160mgm3烷基酚类而轻焦油为5~10gm,其中苯和萘占了55%以上。杂环醚类Wallin M.等2019研究了LUND流化床气化炉,认为三多环芳香烃环和四环的芳香烃是主要组分。 Smell P.A.等2指出大分子多环芳香烃典型的流化床气化炉所生成的焦油中,50%~60%为苯,随着温度的升高,初级焦油逐渐向三级焦油转化,高10%~20%为萘,还包括有一些多环芳香族化合物。温下多为无取代基的大分子多环芳香烃归纳以上研究者的观点,根据前文 Evans.J.对焦Vassilatos V.等研究了温度对生物质热解气化焦油油的分类,可以认为上吸式气化炉中,焦油主要源于热的影响,指出苯酚在700℃时相对稳定,但在900℃时解反应,因此其产气中以含氧组分等初级焦油为主,组大量地被分解;800℃升温至900℃,两种主要的芳香族分环数较低且较不稳定。同时考虑到气化炉的实际运行组分,茚和萘的生成量明显上升了,而焦油总量则减少情况(包括气化气所处温度气化气在炉膛内的时间等),了;90℃时的焦油中萘占了很大比重。不同温度下萘和茚亦可能转化生成一定量的二级焦油。的比例分别为053(700℃)、0.79(800℃)、121(900℃),下吸式气化过程中,热解区生成的绝大部分焦油在呈线性增长。根据实验结果研究者提出茚和萘的形成始通过高温氧化区时被消耗,很少的一部分初级焦油被转于酚类的裂解,并伴有环戊二烯基等中间产物,温度是化成了三级焦油,多为无取代基的多环芳香烃,较上吸主要的影响因素。式的焦油组分环数更大,化学结构也更稳定1928。上吸YuQ.等在沉降炉上研究了碎木料在700,800,式与下吸式气化炉产气中的焦油组分具有互异性900℃下的焦油生成规律,提出温度的提高将减少焦油的而流化床气化炉中,如前所述炉中同时存在着类似总量,并且有利于苯、萘以及多环芳香烃的形成。在700℃于上吸式和下吸式气化炉的反应过程,因此其焦油组成时有相当数量的苯酚和甲苯生成,随着温度的升高逐渐也涵盖了两种气化炉的组分,考虑到其较长的气体滞留裂解转化成热稳定性更高的组分,如苯和萘高于800℃炉内时间,焦油更趋向于转化为二、三级焦油的温度下,三环和四环芳香烃的比例有所增加,高温焦3气化温度的影响油不包含酸类、醇类、醛类和脂肪族组分,仅有酚类和芳香中国煤化工气化温度对焦油的生成亦有很大的影响CNMHG实验室规模的流化床Baker E.G.等指出随菥温度的升高,焦油生成量气化上开展了研究,不同温度下其焦油生成量分别为的下降趋势非常明显,图2给出了焦油生成臘与温度关43(700℃),54(750℃),25gkg(900℃c)。监测到系的趋势图,100℃气化时焦油量已接近0kg100k干有明显析出的组分有苯、萘、甲苯、二甲苯、苯乙烯苯旹缇述《工业加热》第39卷2010年第6期酚,以及少量的茚。研究者指出含氧组分仅在<800℃气结果表明焦油在氧的作用下可以转化为可燃小分子气体化温度的工况下才有较多的生成。丹麦科技大学针对两段式气化炉开展了研究,加Kurkela e.等在一份报告32中指出,高温下焦油主入喉口喷氧后达到了仅为5mg/m的焦油量。指出氧量的要为苯、萘和大分子多环芳香烃增大提高了局部温度,并促进了焦油的裂解反应,从而吴正舜等考查了不同温度下谷壳气化过程中产生降低了产气中焦油的质量浓度。泰国亚洲理工学院的Bu的焦油,提出随着温度的升高,低温中形成的焦油组分等80以及山东大学的赖艳华等亦在相关研究中得到会发生热裂解二次反应,脱氧且芳香化程度增大,800℃了类似的结论以上焦油以多环芳香烃为主。诸多研究表明,氧能通过促进裂解和提高温度两个总结以上工作,笔者认为温度对焦油的影响可概括途径很大程度上抑制气化过程中焦油的生成,富氧状态为两方面:第一,随着温度的升高焦油量有显著的下降;下生物质几乎不会转化为焦油第二,随着温度的升高,焦油由初级组分向更稳定、环5结论与展望数更多、芳香化程度更高的三级焦油转化生物质的热解过程开始于200℃,一般持续至500℃本文整理和总结了大量生物质气化焦油方面的研究这个过程中生物质分子键发生断裂,纤维素、半纤维素成果,以期归纳获得生物质气化过程中焦油的生成和组和木质素将转化成含氧的、可凝的有机组分(即初级焦成受气化炉炉型、温度与氧量等因素的影响规律。结论油,可以认为是原始生物质料结构中的一些片断)。如下:当温度上升超过500℃后,低温下生成的含氧组分(1)初级、二级和三级焦油的分类方法由于其与焦等初级焦油难以保持稳定,大量发生分解,一部分转化油生成转化过程的密切联系,已被广泛认可和引用;成了一氧化碳、甲烷等轻质气体,而另一部分则逐步聚(2)不同炉型气化炉产气中焦油的质量浓度从大到合成了分子量更大、结构更稳定的二、三级焦油。小依次为:上吸式>流化末>下吸式,改进炉型在焦油控随着温度的进一步上升,三级焦油比重逐渐增大,芳制上更有优势化程度逐渐增大。高于800℃温度下的焦油已不包含(3)焦油组成和气化过程密切相关,上吸式气化炉酸类、醇类、醛类和脂肪族组分,几乎全为无取代基的焦油多为含氧组分等初级焦油;而下吸式气化炉生成的多环芳香烃焦油则以高度芳香化的三级焦油为主;流化床气化炉的参考 Elliott D.C.等264的研究,笔者尝试给出了焦油涵盖了二、三级焦油组分气化温度升高过程中焦油组分的变化趋势,如图3所示(4)温度的升高使得焦油量明显下降,且趋向于转化为高环数、高芳香化的三级组分;(5)氧量的增大将促进焦油裂解,同时提高局部温度,对焦油的生成具有抑制作用500℃最后,考虑到焦油在组成、转化等方面的复杂性,笔者认为吏深入的研究仍然有待开展。第一,现有工作仅给出了焦油组成受温度等条件的影响,需要进一步的研究给出更详细的、各组分受条件影响的规律及其转化的过程。第二,尽管初级、二级和三级焦油的分类已经较为成熟,但笔者认为需要应用更细致的、依据不同性质∝(如官能团)的分类方法,来深入研究其反应历程。第三初级转化为二级和三级的动力学和反应路径尚未完全清图3焦油组分随温度升高的变化过程晰;类似的,三级产物聚合生成炭黑的反应过程、路径亦需要定性、定量的研究清楚,这对工程应用意义重大。4氧量的影响Phuphuakrat T.等在中试规模气化炉上进行了0.29参考文献0.36空燃比下的气化实验,指出较多的氧量能强化焦[ I] D, KELLEHER B, ROSSJRH. Review of Literature油的裂解和燃烧,从而减少产气中的焦油质量浓度。Mi-n中国煤化工. Fuel Processing Tech-yazawaT.B5和 Jensen p.A.D亦分别在各自的工作中报CNMHG道了高氧量下焦油的裂解。[2]DEFJJG A Review ofBrandt.和 Henriksen u.采用管流反应器在0~the Primary Measures for tar Elimination in Biomass Gasification Processes []. Biomass and Bioenergy, 2003, 24(2):07空气过量系数范围内研究了木片热解气的氧化反应,125-140.4综述《工业加热》第39卷2010年第6期[3] BAKER E G, BROWN M D, ELLIOTT D C, et al. Char-Reactor for Thermal Gasification of Wood [J]. Energy, 1994acterization and Treatment of ars from Biomass Gasifiers [C]19(4):397404Denver: AIChE 1988 Summer National Meeting, 1988: 1-11. [19] BEENACKERS AACM, MANIATIS K. Gasification Tech[4] BAKER EG, MUDGE LK, MITCHELL D H. Oxygen/Steamnologies for Heat and Power from Biomass [c] l Chartier Pasification of Wood in a Fixed-Bed Gasifier []. IndustrialProceedings of the 9th European Bioenergy Conference:Bio-engineering chemistry process design and development, 1984mass for Energy &Environment. 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Then future trends on induction heating power which accompany with the development of power electronics are proposed.Key words: power electronics; induction heating power; development众所周知,早在19世纪科学家就发现了电磁感应现方面取得了一系列重大突破,进人了快速发展阶段,本文象,以及后来的集肤效应、邻近效应和圆环效应,这些结合电力电子技术和感应加热电源的发展现状,分析了电理论都为感应加热技术的实用化奠定了坚实的基础。虽力电子技术的发展给感应加热电源研究带来的机遇,总结然感应加热的原理发现比较早,但人类真正广泛地应用了目前感应加热电源发展中所面临的巨大挑战,进而提出这一技术研制感应加热电源是在电力电子技术发展以后。感应加热电源在电力电子技术发展中的建议和趋势快速发展感应加热电源在理论,频率、电路、控制等1电力电子技术的研究扩展了感应加热电源研近几十年来,随着电力电子器件制造技术和变流技术的究的广度和深度收稿日期:2010-0623;修回日期:201009281)电力电子技术为现代感应加热电源的发展提供技作者简介:唐媛芬(1980—),女,江苏扬州人,讲师,导师李宏教授,研究方向:检测技术与自动化装置术支持。28288决况2222器识2加》》器》》》》》却源22护器[31]KINOSHITA CM, WANG Y, ZHOUJ. Tar Formation underPerformance of Supported Ni Catalysts in Partial OxidationDifferent Biomass Gasification Conditions []. J. Analyt.and Steam Reforming of Tar Derived from the Pyrolysis ofWood Biomass[J]. 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