声空化泡动力学及其测量

中国科学G辑物理学力学天文学2006,36(2):113-123113声空化泡动力学及其测量陈伟中”黄威刘亚楠高贤娴(南京大学近代声学国家重点实验室和声学研究所,南京210093)摘要在评述当前声空化研究领域的最新进展基础上,报道在声空化泡动力学理论和实验方面的研究结果.首先,考虑了实际非球对称声场驱动下的空化泡运动,提岀了一个非球形气泡动力学模型,数值计算给出一种新的稳定的非球形振荡解.然后,设计了双路Mie散射系统,对空化泡运动的球对称性进行了实验检测,发现在低声压驱动的大气泡中存在明显的不同方向的非同步振荡作为个推论,得到了空化泡非球形振荡的证据.并且完成了非球形振荡和驱动参数液体参数的相关性测量,具体参数包括驱动超声的幅度、频率,液体的表面张力系数、黏度、含气量等.最后,介绍了数字移相频闪照明拍摄技术,实现对稳态声空化泡的直接拍摄测量,时间分辨率提升到20ns,相比已有的200ns的时间分辨率,提高了一个量级关键词声空化气泡动力学声致发光超声波进入液体,导致内部压力起伏,有些超过静态压力,也有些低于静态压力,其中低于静态压力的,称为负压.在液体的负压区域,结构中的缺陷(空化核)会逐渐成长,形成肉眼可见的微气泡,这就是声空化.对理想的无缺陷液体理论上超声也能破坏它的分子键链,形成空化,但是所需声压在1013250×1053Pa量级.所以常见的声空化强度不仅与驱动声压强度有关,还与液体中存有的空化核数量有关.由于表面张力的作用,微气泡的形状几乎是球形的.我们知道外界对气泡做的功和它的体积变化有线性关系,而和气泡半径不具有线性关系所以,描述气泡运动的 Rayleigh气泡动力学方程是一个关于气泡半径的非线性方程2.声空化微气泡的运动具有明显的非线性特征,具体表现为缓慢的膨胀和急剧的压缩.在1.01325×105Pa量级的超泡的最大与最小半径之比可中国煤化工收稿日期:2005-08-26;接受日期:200602-15CNMHG国家自然科学重点基金资助项目(批准号:104*w E-mail: wzchen@ nju.edu.SCIENCE IN CHINA Ser. G Physics, Mechanics Astronomyl14中国科学G辑物理学力学天文学第36卷以达到1032的量级,体积压缩比就是10量级,因此声空化泡具有很高的聚能能力在压缩至最小半径前后,空化泡内部有罕见的高温高压.通常人们认为内部的最高温度和压力在数千K和数千个1.01325×105Pa量级,这个高温高压使得超声清洗、超声粉碎等一系列应用成为可能,也是声化学的工作基础.当继续增大超声幅度,空化泡内部的温度压力继续上升,会导致光的辐射,这就是20世纪30年代发现的声致发光现象.人们实验测量了声致发光光谱,发现这是一个带有原子特征谱线的连续谱.由于当时的声致发光是大量随机产生的空化泡的破裂发光,发光泡的动力学特征很难测量,所以,关于声致发光的研究没有取得实质性的进展.1992年, Gaitan等人结合声悬浮在充分去气的水中,实现了空间上定位、时间上周期的单一气泡声致发光,常称为单泡声致发光的,而过去的声致发光称为多泡声致发光.与多泡声致发光的本质区别在于,单泡声致发光是一种稳态的发光,不是气泡破裂发光.空间定位的稳态振荡发光为实验测量提供了必要的条件.人们得到了发光气泡的半径演化曲线,发现发光前气泡的能量密度提升了12个量级;发光宽度在几十到几百皮秒之间68;光谱只有连续谱,可以用黑体辐射曲线很好拟合,谱温度在几万K;发光相位在10量级上和声场保持同步,但并不是严格周期的,具有倍周期分岔、混沌山等非线性特征.长期以来,由于在单泡声致发光光谱中没有观察到原子线状光谱,人们认为多泡和单泡声致发光在机理上是不同的.最近,人们在浓硫酸的Ar气体声致发光中,观察到了Ar原子特征谱线213,但这种声致发光不是稳定的声悬浮气泡中观察到的;同样,在2001年人们在极暗的声致发光中也曾观察到原子线谱4,但在通常意义下的稳态单泡声致发光光谱中至今仍未发现原子谱线.尽管如此,已经有更多的人相信,单泡和多泡声致发光在机理上是有联系的,很可能是相同的.近几年,关于声空化和声致发光领域最热的话题可能是声致聚变51.首先,Moss等人在数值计算中,提出了进一步提升空化泡内部高温高压实现轻核聚变的思想吲.在2002年美国 Oak Ridge国家实验室的 Taleyarkhan等人在发表了他们在氘代丙酮的强声空化实验中观察到了25MeV中子等氘氘聚变的产物粒子.之后,能否实现声致聚变成了物理学界的一个激烈争论的课题.不久,同一实验室的另研究组重复了 Taleyarkhan等人的实验,却得出了相反的结果1.但是Taleyarkhan等人并没有停止研究,在2004年再次报道了他们更加可靠的声致聚变实验结果8.最近,人们又在浓硫酸的声致发光实验中观察到极端高温高压的另个证据——等离子体11非球对称声场驱动下的空化中国煤化工空化泡通常处于非球对称的声场中CNMHG球对称的表面张力作用明显,因此人们多认为,气泡在运动中始终保持球形.但单泡声致发光SCIENCE IN CHINA Ser. G Physics, Mechanics Astronomy第2期陈伟中等:声空化泡动力学及其测量115的光子关联测量表明,气泡发光时并不是球形的,而是一个离心率大约0.2的椭球90.实际上,空化泡是很容易破裂的,破裂可以理解为非球形的结果.理论上,人们在 Rayleigh球形气泡动力学的基础上,引入初始非球对称形状扰动项然后研究非球形项的发展.输出的结果有两种:(i)非球对称项衰减,气泡恢复到稳定的球形振荡;(ⅱi)非球对称项成长,导致气泡破裂l1.而文献19,20所期待的非球形稳定振荡是不存在的.这样的结果是可以理解的,通常人们将外界驱动取为时间上简谐空间上球对称S,即使将时间变为多频的2空间上依然是球对称的.可见,除了初始值(形状)具有非球对称特征以外,外界驱动、边界约束、媒质特性都具有各向同性,输岀的稳定振荡解应该具有球对称性.然而,当我们考虑了实际驱动声场并非严格球对称,而是由球对称部分P3m(,D)=4()(cos6)j0(k)=4(D)1+O(2(1)和具有偶极子结构的非球对称部分Pasm(r,0,1)=A2()P(cos)2(k)=A2()B(ose)(k)2+0(4)叠加而成时,直接从流体力学基本方程出发,约化得到非球形气泡动力学方程(1)和(2)式中r和分别是球坐标的矢径长度和它与对称轴的夹角,P(cos日)为第n阶 Legendre函数,i(kr)为第n阶球 Bessel函数,而O(n)代表kr的n阶量,k为常数,A1(D)= A sin ot,其中A为驱动幅度,是驱动超声的圆频率.这是个决定气泡表面函数S(,(1)+a2()P2(cos6)中系数a0()和a2(t)的时间演化方程组.气泡的表面由F(r,6,D)≡r-S(6,t)=0定义.对这组演化方程的数值求解,不仅可以得到气泡恢复球形和破裂的解,还可以得到稳定的周期的非球形振荡解23.图1给出了球对称声场和非球对称声场驱动下,非球形气泡的发展,从图中可以看出,在球对称声场驱动下,初始的非球形运动逐渐减少,气泡将恢复球形;而在非球形驱动下,非球形运动得到保持,气泡做稳定的周期的非球形振荡.显然,这种非球形振荡能够稳定存在的原因是声场的非球对称.当然,对足够大的非球形扰动,气泡不管在球对称还是非球对称声场驱动下,都会破裂2双Mie散射测量气泡的非球形振荡常用于声空化的超声频率在20kHV凵中国煤化工0Pa量级,形成的空化泡平衡半径在微米量级因此CNMHG液界面,对它进行大小形状的测量并不容易.人们首先想到的测量方法是利用高速相机实时www.scichina.coml16中国科学G辑物理学力学天文学第36卷mmms守6图1在球对称和非球对称声场驱动下的气泡振荡(a)球对称驱动下(Ao=1,A2=0)衰减,气泡恢复球形;(b)非球对称驱动(Ao=A2=1)下,做稳定非球形振荡信号发生器示波器功率放大器计算机图2双Mie散射实验装置示意图记录二维图像.这种方法不仅可以测量气泡大小(如半径),还可以得到气泡的实际形状.然而,由于气泡很小,我们不得不在气泡和相机之间加上一个显微镜尽管目前长距离显微镜已经可以将水中的空化泡进行有效的放大,但是放大后相机的进光量就显著减少.此外,由于空化泡的高速振荡,要求相机的曝光时间越短越好,起码要<1μs,这直接要求相机具有极高的灵敏度.目前,国外有使用10MHz的高速摄像机来记录空化泡的运动的,这种相机代表着当前最高技术水平.然而,对空化泡来说,100ns的拍摄间隔并不算高,声致发光的脉冲宽度是<1ns的.而最常用的空化泡测量方法是激光Mie散射方法.所谓Mie散射,指的是:当光東通过不均匀介质时,波矢量中国煤化工沖现象,而且要求散射粒子的线度大于或者接近散射光CNMHG0°)散射光的强度和散射粒子的大小成正比.对球形气泡,散射光强和气泡半径成平方关系.显SCIENCE IN CHINA Ser. G Physics, Mechanics Astronomy第2期陈伟中等:声空化泡动力学及其测量117然,Mie散射方法只能得到与空化泡大小成比例的一维光强数据,它不能得出空化泡形状的信息,也不能得到空化泡的绝对大小.但是,Mie散射具有极好的时间响应.相比于直接拍摄方法,Mie散射设备简单、容易实现.之外,目前还有些基于声悬浮空化泡的周期振荡特性的非实时的积分拍摄242和非实时Me散实际上,对于声空化泡的微小偏离球形的直接测量是很困难的.悬浮在液体(通常是水)中的空气泡经过长距离显微镜放大之后,拍摄到的图像是轮廓模糊的想通过直接测量图像来判断空化泡是否偏离了球对称是靠不住的.而普通Mie散射不能提供二维数据,更不能用来判别气泡是否球形.我们最近设计了一个双Mie散射实验,可以用来检测高速振荡气泡是否球形.与普通Mie散射系统相比,双路Mie散射系统增加了一路光接收装置·个透镜和一个光电倍增管.考虑了Mie散射的性质和换能器的遮挡限制,实验中两个光电倍增管PMTl和PMT2分别取了50°和80°的散射角,如图4所示.在每个光电倍增管的前面,我们放置了一个焦距为50mm的凸透镜,一方面是为了获得足够强度的散射光,另一方面它增大光电倍增管的接收张角达到16°.我们知道,Mie散射的散射光强和散射体大小之间的关系非常复杂,有时候甚至是非单值的,即,不同的散射体大小具有相同的散射光强度,这种现象称为 Lobe clusters(LC)现象2.LC现象依赖于散射角,在80°左右光强和大小之间有几乎单调的关系,只有很轻微的LC现象,这正是通常Mie散射采用80°散射角的原因.而在50°附近存在明显的LC现象.所幸的是增大接收张角,通过平均光强的方法可以有效地抵消LC现象.我们数值计算表明,在50°散射角,用1°张角时存在明显的LC现象;而5°张角时,明显改善;在我们实际张角16°时,已经具有很好的单调性.而在散射角80°时,只要1°张角就呈现40B中国煤化工图3双MieCNMHG两路信号最大峰之间存在明显的相位(时间)差,其中实线来自PMT1,虚线来自PMT2www.scichina.coml18中国科学G辑物理学力学天文学第36卷很好的单调性.整个实验检测系统被固定在地面,而声致发光谐振器被安置在个转动平台上,因此换能器对称轴和入射激光束之间的夹角a是可以调节的.在检测之前,我们先用声致发光的光脉冲来检测两路信号的同步性,未发现两路信号的自身相位差.然后,我们对不同声压下的空化泡进行实验测量.在低声压下我们观察到明显的信号相位差,见图3.然而在高声压下,这个相位差逐渐减少在声致发光时,未能观察到有明显的相差,图4给出了声致发光气泡的测量结果-18时间ts图4声致发光气泡的双Mie散射测量结果两路信号之间几乎没有相位差,上图来自PMT1,下图来自PMT532nm激光声光调制器长距离显镜CCDInL脉冲发生器包发信号计算机GPIB5数字移相频闪拍摄实验示意图我们还测量了这个相位差和驱动频率的关系,和液体表面张力系数、黏度含气量等的相关性.结果表明,它和频率没有明显的关系、和表面张力系数有负关系、与黏度有正关系.其中和表面张力的关系是很容易理解的,气泡之所以是球形的,就是由于表面张力的作用,它中国煤化工尔的因素.增大表面张力系数σ,气泡球对称性增强,气CNMHG釗弱,两路信号的相差减少.而和黏度、含气量、驱动声压的关系,最终归结到和气泡平衡半径SCIENCE IN CHINA Ser. G Physics, Mechanics Astronomy第2期陈伟中等:声空化泡动力学及其测量119的关系.比如,在同等驱动声压下增加液体的黏度,等效于减少驱动声压,导致气泡平衡半径增大28,由于表面张力除了和系数G有关,还与气泡半径R反比因此增大液体黏度导致非同步性的提高.双Mie散射系统通过测量不同方向上的截面振荡情况,得到同步性信息,作为推论,得到气泡的非球形振荡信息.可见,这也是一种间接的方法,但相比利用声致发光光子关联920来推算气泡形状更为可靠.到目前为止,通过直接拍摄的方法还不能取得有效的气泡非球形振荡的信息.但是基于直接拍摄的气泡动力学测量已经取得了许多有意义的进展,尤其是对稳态声悬浮空化泡的频闪拍摄方面,已经能够很精确地测量出气泡在不同时刻的绝对大小3稳态空化泡的频闪拍摄虽然自实现单泡声致发光以来5,空化泡的位置是固定的.但是,由于它的微米尺度和髙速振荡,想对它进行实时的精确测量并不容易.首先我们需要解决长距离显微放大的问题,通常的显微镜是不能胜任对超声悬浮空化泡的显微放大的,因为通常显微镜的工作距离(显微镜的物距)只有毫米量级,而空化泡是位于谐振器的中心,距离谐振器壁有几个厘米的距离.所以,必须采用特殊的长距离显微镋进行放大.当然,由于显微镜的放大导致了显微镜输出的光强度的减弱在另一方面,由于空化泡的高速振荡,实时拍摄需要很快的拍摄速度,这样就减少了相机的进光量.因此,实时拍摄仍然存在许多难以克服的困难,所得到的实验数据的光滑程度甚至不如Mie散射的结果.但是人们注意到声悬浮气泡的良好特性,发展了一些基于空化泡周期运动的频闪拍摄方法.在1996年耶鲁大学的田和 Apfel首先采用差频照明拍摄方法,对空化泡进行了非实时拍摄,得到了空化泡的半径演化曲线24,其数据的光滑程度出乎人们的想象,以至于远远地好于他们后继的工作,更让人难以理解.差频法的主要思想是,用一束特殊的脉冲光照明下对空化泡进行积分拍摄.他们采用了脉冲宽度为D、频率为fgh的电信号驱动发光二极管(LED)形成照明光脉冲.如果光脉冲的频率ft和驱动超声频率f严格相等,即Δ≡∫-fih=0,那么,气泡的某一个相位被持续照明.这时候我们就可以用普通照相机对空化泡进行固定相位的多次重复曝光拍摄,此时的测量精度就是光脉冲的宽度D.显然,这种方法是利用空化泡的周期性来弥补实时拍摄进光量不足的问题.为了能够记录空化泡随时间的变化规律,他们将△f取成01H,每经过一个声周期光脉冲相位移动一个△=27,光脉冲在经中国煤化工周期,或者血1THCNMHG明相位.所以,www.scichina.com120中国科学G辑物理学力学天文学第36卷对Δf=0.1Hz情况,重复时间是10s,对曝光时间为1/30s的录像机来说,可以得到300帧图像,重构一个完整的气泡演化过程.每帧图像是∫/30次“慢移动”气泡的重复曝光结果.可见差频拍摄的时间分辨率是照明光脉冲宽度D加上这个光脉冲“慢移动”时间,文献[24,25]中脉冲宽度为D=100ns,实际时间分辨率是200ns.当然,我们可以通过降低Δ′的方法减少“慢移动”时间来提高分辨率,但相应的代价是提高拍摄的时间.原则上,差频法是一个等时间间隔的频闪拍摄方法,用来测量非线性运动的空化泡并不合适我们采用了新的数字移相技术,实现空化泡的可变时间间隔的频闪拍摄,在同样脉冲宽度下将时间分辨率提高了一倍.我们的测量的时间分辨率就是脉冲宽度,没有附加的脉冲“慢移动”时间.图5给出了我们的实验装置图.和差频法的主要不同是我们的脉冲相位移动是通过编程控制脉冲信号发生和控制器(DG535)来实现.图6给出了DG535的触发信号和输出脉冲.输入信号A和B的上升沿时间差决定脉冲的宽度,即T=7A-T.在保持T不变的前提下,同时增大⌒λ和T就实现了脉冲的相位移动.可见,这里不再存在差频法中的脉冲慢运动,也就是说,差频法的脉冲相位是连续的匀速移动,而这里的脉冲是步进的,下一个脉冲相位是程序指定的,和前一个脉冲相位没有关系.这样我们就可以实现变时间步长的拍摄,这对非线性运动的空化泡的拍摄是非常重要的,我们可以在迅速变化时域增加拍摄点,而在缓慢变化时域减少拍摄点.甚至,我们可以根据不同的气泡运动特征设定不同的脉冲宽度,以观察高速变化过程.在照明光源方面,我们也做了有意义的改进.相比LED,我们采用的激光加声光调制器形成的光脉冲,不但具有高的强度,更短的波长,而且可以做得比LED更高的时间分辨率.这里的脉冲宽度由声光调制器的频率决定,我们所用的AM350的最高频率是350MH,实验测定它调制得到的光脉冲比 Hamamatsu R212的反应时间还要窄.实验上,我们最高采用了20ns的脉冲宽度进行拍摄.由于我们采用固定的曝光时间(1/30s)的摄像机作为最终数据记录,进一步地减少脉冲宽度,而不增强TRIGfot中国煤化工ABCNMHG图6DG535脉冲发生器时序图SCIENCE IN CHINA Ser. G Physics, Mechanics Astronomy第2期陈伟中等:声空化泡动力学及其测量121时间ts图7数字移相频闪拍摄数据曲线时间分辨率是100ns.内图为典型的气泡照片,照片的中心亮点是声致发光激光强度,就会导致CCD曝光不足.而进一步增强激光强度,激光和气泡相互作用导致气泡破裂.因此,我们的系统目前最高能够得到20ns分辨的空化泡演化数据,相比文献[24,25]的200ns提高了10倍.图7给出了一个数字移相频闪照明下的积分成像的结果,其中内图为典型的气泡拍摄照片,每个实验点来自一帧这样的照片4总结与展望声空化现象发现得很早,目前已经在许多领域为人类所利用.但由于它的微米尺度和亚纳秒时间的缩塌,对目前的测量技术极具挑战性,人们对它内部的物理过程的了解并不多.虽然人们对声致聚变持有争议,但是超声清洗、超声催化、空蚀现象、空化泡发光等都是人所共知的事实.这些都源自于空化泡内部的极端高温高压.在我们的世界里,球形空化泡具有最好的聚能能力.从空间上讲,它是一个三维的系统,由于表面张力的作用是随着气泡半径减少而上升的,因此越压缩球对称性越好,这样可以避免其他非球形因素使得气泡失去球对称性,确保达到最大的体积压缩比.从时间上看,由于空化泡的壁是气液界面,它的质量可以忽略不计,这就使得气泡振荡可以极大地体现系统的非线性特征.它在经过缓慢的膨胀之后,进行急剧的压缩.以至于辐射光子的宽度小于纳秒.这对驱动周期为几十微秒的声学系统,仅在时间上就存在5-6个量级的压缩.加上空间的压缩比,通常声致发光气泡就具有11~12中国煤化工可声致聚变采用了比声致发光高出一个量级的超声进行CNMHG的提高.显然人们最感兴趣的是气泡被急剧压缩到最小半径时的情况.然而,到目前为止,人www.scichina.coml22中国科学G辑物理学力学天文学第36卷们还不能测到想要的数据.原因是,按照理论推算,一个平衡半径为几个微米的空化泡,在大气压量级的超声驱动下,最小半径不到0.5μm,已经接近或者小于照明光的波长,光的波动效应停止了人们继续提升空间分辨率的进程.我们采用了短波长的绿激光就是出自该方面的考虑.实际上,我们还观察到,照明光和气泡的相互作用现象.我们如果用更窄的照明光脉冲,CCD就不能感光成像,必须增大激光能量,但气泡会失去稳定性.总之,在空化泡动力学测量方面具有很强的挑战性,而空化泡在最小半径附近的数据是解读空化泡聚能现象的关键,是我们必须努力的课题致谢感谢《中国科学》编辑部的约稿,促成本文参考文献Leighton T G. 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