生物质木材胶黏剂的研究进展

论点tdoi:10.3969/ ].Issn.1000.8101.2012.03.002生物质木材胶黏剂的研究进展雷洪,杜官本(西南林业大学材料工程学院昆明60224)摘要;综述了几种重要生物质木材胶黏剂即单宁、木素、大豆蛋白、淀粉及木材原料基木材胶黏剂的研究进晨情况,分析了生物质木材胶黏剂的应用现状,探讨了生物质木材胶黏剂的研究方向及发展趋势。关键词:生物质;胶黏剂;草宁基胶黏剂;木素基胶黏剂;大豆蛋白基胶黏剂;淀粉基胶黏剂;木村无胶胶合木材胶黏剂是人造板生产的重要原料,胶黏剂的甲醛反应活性高适用期短;(3)交联度低,胶合强度性能对人造板最终产品的性能及使用环境产生直接低,耐湿性差。针对这些问题,科研人员作了大量研影响。目前,人造板工业中使用的胶黏剂大多以合成究并取得了一定的成效。单宁在使用时,通常树脂型胶黏剂为主,其中尤以“三醛”胶(即脲醛树需添加交联剂以实现单宁分子之间的交联,甲醛是最脂、酚醛树脂、三聚氰胺-甲醛树脂)的应用最为广常用的交联剂之一。但为了彻底实现单宁基胶黏剂泛。“三醛"胶的共同特点在于甲醛原料的使用,但的环境友好型,有研究表明,可以使用三羟甲基硝基由于甲醛的有毒性,如何降低醛类树脂中的甲醛释放甲烷9和六次甲基四玻等代替有毒的甲醛。另外,量一直以来都是木材胶黏剂研究中的重要课题。在也可在一定条件下促使单宁分子的自缩聚而不必使对树脂型胶黏剂的制备工艺、使用条件等进行改进的用甲醛同时,以无毒的天然高分子物质为原料制备得到的生目前,有关单宁基胶黏剂主要集中于间苯二酚A物质木材胶黏剂也逐渐成为木材胶黏剂领域的研究环型单宁如黑荆树和坚木单宁等;而问苯三酚A环热点及发展趋势。笔者拟对几种重要的生物质木材型,如松树单宁等由于其反应活性过高,其直接使用胶黏剂即单宁木素、大豆蛋白淀粉及木材原料基木方式受到一定的限制相关应用主要集中于常温固化材胶黏剂的国内外研究成果进行综述,并在此基础上型胶黏剂的开发。南非智利先后以松树单宁为基本分析生物质木材胶黏剂的应用现状探讨生物质木材原料开发出二组分型快速固化型胶黏剂用于木材层胶黏剂的研究方向及发展趋势压和指接,并达到了工业化水平。美国南方林业试验1单宁基胶黏剂站用美国南方松树皮提取物与间苯二酚或苯酚-间单宁是植物的水抽提物。单宁基胶黏剂是以单苯二酚-甲醛树脂混合制成了冷固型木工胶。 Roffael宁为主要原料添加合适的固化剂后制备得到的一类E等研究认为中密度纤维板生产用60%的坚木单宁胶黏剂。目前单宁基胶黏剂在富含凝缩类单宁原料可为云杉单宁代替所制中密度纤维板的耐水性能满的南美澳大利亚和南非等国已大规模应用于人造板足相关标准要求。当取代量为10%时,也可用于室工业12,是应用较为成功的一类生物质木材胶黏内级中密度纤维板的制备剂。但在我国,受原料品种的限制,有关单宁基胶黏LiKC等模拟贝类胶黏蛋白的胶接原理利用单剂的基础与应用研究并不多。宁B环结构易生成邻苯醌的特点,使之与聚乙烯亚单宁用作木材胶黏剂的反应原理与木材工业常胺(PE)反应制备得到木材工业用单宁基胶黏剂所用胶黏剂酚醛树脂相类似,即在碱性条件下与甲醛发制胶合板胶接强度高,耐水性能优异2,该研究不同生反应生成体型高聚物。单宁基胶黏剂存在的问题于传统的单宁基木材胶黏剂反应原理,为单宁基木材主要表现在3个方面:(1)分子量高,黏度大;(2)与胶黏剂的改性提供了新的思路收稿日期:2012-03-10修回日期:2012-0401基金项目国家自然科学基金重点项目(编号:30930074)。中国煤化工究起步于20世纪较为广泛的关注,第一作者简介雷洪(1980-),女博士,副教授研充方向木材胶黏剂和木质复合材料。通讯作者:杜官本,男,教投。Em: guancen研究jCNMH宁黑荆树单宁等,swfu. edu. cl也有使用薯茛块茎、厚皮香树皮中凝缩类单宁制备木林业試晋2012年第26卷第3期复织材胶黏剂的研究报道。如何结合我国单宁资源特点,几无实际工业应用。阻碍木素工业化应用的难点主开发出符合性能要求的单宁基胶黏剂将是我国单宁要体现在两个方面:(1)木素的结构、分子量都很不基胶黏剂发展的主要方向均一,变异性大;(2)较之石油化工产品,木素的技术2木素基胶黏剂经济性较差。为了实现木素在木材胶黏剂中的工业木素是一种重要的天然有机高分子物质在植物化应用或提高其工业化应用比例,今后有关木素胶黏界中的含量仅次于纤维素。它产生于植物体的次生剂的研究还需从如下几个方面寻求突破:(1)工业粗代谢合成,支承植物纤维,是一种植物增强剂。工业木素的纯化;(2)提高木素自身的反应能力;(3)提高上的木素主要来源于造纸行业化学制浆过程中的木木素产品的技术经济性。素黑液,虽然在制浆过程中,木素原料已发生了极大3大豆蛋白基胶黏剂的降解变性但并未改变木素的高分子特性。由于木大豆蛋白基木材胶黏剂是由豆粉(蛋白含量为素是木材中的天然胶黏剂成分,且其化学结构与酚醛40%~60%)或大豆分离蛋白(SP,蛋白含量为90%树脂中的苯酚原料相似,因此,一直以来都是极具吸以上)加入交联剂和助剂调制而成的一种天然植物引力的木材胶黏剂的代用原料之蛋白胶,其应用曾对木材工业尤其是胶合板的发展起有关木素研究最多的是用木素取代部分酚醛树了极大的推动作用。世界上最早的工业化大豆基木脂,以降低酚醛树脂的生产成本(:。但由于木素材胶黏剂出现于1923年,主要用于胶合板生产。第的加入降低了酚醛树脂的反应活性人造板制备过二次世界大战后,随着石油工业的发展,以石油衍生程中不得不通过延长热压时间进行高温后处理等手物为基料的合成胶黏剂以其较好的胶接性能和耐水段保证树脂的强度性能,因此,此方法的实际应用前性逐渐取代了在大豆胶黏剂,并持续主导着木材胶黏景不大。有研究表明,未经改性的木素可以取代酚醛剂市场。20世纪70-80年代,国内外很少有关大豆树脂中20%左右的苯酚,若添加量过大时,木素在体胶黏剂的研究报告,然而,自90年代以来,以美国为系中主要起填料作用,并最终降低板材性能(l若主的大豆基胶黏剂又重新成为研究的新热点。在与酚醛树脂混合之前,对木素进行分子量均一化处目前的研究大多集中于对大豆蛋白基胶黏剂耐理,保证原料中高分子量木素的比例后得到的酚醛树水性能的提高方面。大豆蛋白分子的活性基团包括脂混合体系性能将有明显提高。羟基、氨基、羧基等,可以利用化学物理或酶等方法除直接与酚醛树脂混合使用外,直接利用未改性对大豆蛋白进行改性。具体的改性方法有解聚、二硫木素的途径还有另外两种:一是使木素磺酸盐在高温键的断裂、交联、酰化、氧化以及与烷基硅反应、与合高压下发生缩聚反应固化;二是使木素与过氧化氢等成乳液共聚等,其中尤以大豆基胶黏剂的胶黏改性成氧化剂在催化剂如二氧化硫铁氰化钾的作用下发生果较为引人关注。IiuY等结合海洋贝类蛋白自由基反应,实现氧化聚合。在第1种方法中,由于的胶黏机理将巯基乙胺通过胺基接枝到大豆分离蛋木素的反应活性位少,反应活性低,为了提高强度性白上,发现所制得胶黏剂的耐水性能和胶接强度性能能,通常还需添加环氧树脂、聚异氰酸酯、多元醇、聚极大程度上取决于蛋白中巯基的含量。他们在大豆丙烯酰胺、聚乙烯亚胺、醛类、马来酸酐、胺类、蛋白蛋白与马来酸酐的接枝反应研究中发现,单独使用马质、三聚氰胺等胶黏剂。而第2种反应所需的活化能来酸酐,胶黏剂的性能改进并不明显,需添加价格较很低,反应较易发生,且由于木素与氧化剂反应放热,贵的聚乙烯亚胺,可以显著改善木制品强度和耐水具备热压时无需另行加热的优点。虽然这种方法在性。雷文等也做了类似研究,使用大豆蛋白与马开发初期显示出良好的应用前景,但至今也没有得到来酸酐、苯乙烯进行接枝共聚反应,胶黏剂的耐水性工业化应用能也得到显著提高。未改性的木素反应活性较低,固化时不能形成充在木材工业的相关研究中,直接以前述试剂改性分的胶黏为此,常需对木素进行化学改性改性方法后的大豆基原料为胶黏剂的研究并不多,通常均需与有羟甲基化改性、酚化改性、羟丙基化改性、环氧化改其他巨料源△{甲十他迪只坦兰的标准要求常见的性等改性中国煤化工综观木素基胶黏剂研究,尽管相关研究较多,也CNMHG脂和酚醛树脂的有大量相关的综述及研究报道,但木素基木材胶黏剂复合21231林业菁轼骨发2012年第26卷第3期看论编M(2)大豆基胶黏剂与异氰酸酯的复合数2君友等采用复合变性玉米淀粉乳液代替合成乳(3)大豆基胶黏剂与苯酚-问苯二酚-甲醛液与聚乙烯醇水溶液、乙二酸在一定温度下混合制(PRF)胶黏剂的复合该胶黏剂通常用于冷团型指接备出以玉米淀粉为主要原料的水性高分子异氰酸酯材的胶接2)。(AP)主剂;采用p-MDI为胶黏剂,共同组成淀粉基随着对大豆蛋白胶黏剂研究的进一步深人,其应A木材胶黏剂。 Desai S D以马铃薯淀粉中的直用范围不仅由最初的胶合板行业不断扩大至纤维板、链淀粉为原料,在无机强酸的催化作用下,合成生物刨花板等各种人造板材,而且在农作物秸秆人造板的多元醇与脂肪酸进行酯化后,与24-二异氰酸酯复应用中展现出良好的前景。从大豆蛋白胶的应用研合成多元醇聚氨酯木材胶黏剂,该胶黏剂性能稳定,究结果看它具有替代用于农作物秸秆胶接的异氰酸粘接强度高耐水性好但酯化剂易残留导致其环保酯胶黏剂的潜力。MoXQ等列研究了改性豆胶在性受限且使用温度较高使用过程中的能耗偏高。低密度麦秸刨花板上的应用,结果表明决定刨花板目前淀粉基木材胶黏剂还存在耐水性差改性物理性能的因子有胶黏剂种类、麦秸表面结构及麦秸剂成本过高改性工艺复杂等问题淀粉基胶黏剂的的初含水率。当向大豆蛋白基胶黏剂中加入一定量工业化应用尚需时日。的MD时,板材性能较好。与其他各种麦秆表面处5木材原料无胶胶合理方法和大豆改性方法相比,以NaOH处理SPI为胶木材原料胶黏剂的使用途径有两种:一是利用催黏剂漂白麦秆为原料制得的刨花板性能最好。麦秆化剂使木材组分在高温高压条件下转化成具有胶接的初含水率宜在40%左右。 Cheng E Z等利用改性能的物质,使木材原料利用自身物质进行胶接也性后的大豆蛋白胶黏剂制得的麦草刨花板各项性能被称作无胶胶合;二是使木材在特定的条件下转化成指标可达到 ANSVA208.1-1989的要求。虽然板材胶黏剂,然后用于胶接木材,最常见的是木材液化的耐水性较UF树脂胶刨花板略差但从环保的角度前者的反应方法包括氧化结合法、自由基引发法、酸出发,该产品仍具有广阔的开发前景,目前可以在耐催化缩聚法、碱溶液活化法等通常需在高温高压下水性要求不高的环境下使用。才能实现木材的自胶合,故产品颜色较深,木材自身总之,有关大豆蛋白胶黏剂的研究才刚刚起步,产生一定程度的热降解,其应用面窄,能耗高,工业化今后有关大豆蛋白基胶黏剂还需重点解决高黏度、低前景有限。近期,以PziA为代表的研究团队报道固体含量、耐水性差及耐腐性差等技术问题。了有关“木材焊接"的系列研究论文,研究结果表明,4淀粉基胶黏剂通过一定的物理机械方法,不借助任何化学中间体淀粉胶黏剂有淀粉、糊精、面粉米糊等,目前的也可实现木材的连接所制备得到的木制品强度可以应用主要集中于纺织业、造纸业、包装纸箱、瓦楞纸板达到结构用材标准。相关的机理研究显示,木材之间等工业,而由于其较差的流动性、干燥后形成脆性胶的这种自胶合或无胶胶合主要是由木材中相互连接膜、耐水性差等原因而不适宜直接用作木材胶黏剂。的非晶聚合物(主要是木素,也有少量半纤维素)的目前,有关淀粉基木材胶黏剂的研究仍主要集中熔化和流动实现,剥离出部分无胶的木材细胞和木材于改进胶黏剂的耐水性能方面其改性基本思路为向纤维,并形成相互缠绕的网络结构,最终形成相互缠充分展开的淀粉分子多糖链之间均匀导入适量结合绕的固化体系“。较之传统木材无胶胶合概念,牢固的化学键,如聚氨酯键、醚键、缩醛键和酯键等。“木材焊接"无需使用活化剂等化学药品。而在后相关研究包括淀粉-聚乙烯醇/聚醋酸酯类胶黏种方法中,木材液化指的是在某些有机物的存在下,剂3)、淀粉-脲醛树脂胶黏剂、淀粉-两烯酸将木材转化为类液体的黏稠状流体的热化学过程是酯类胶黏剂)、改性异氰酸酯淀粉胶黏剂”、共一种高效的木材综合利用方法作为胶黏剂使用的木混型淀粉胶黏剂等。近几年来,研究者们在淀材液化法也称为酚化法须与苯酚共同反应。木材液粉与聚氨酯类物质相结合方面的尝试较为引人注目。化的目的是最大限度地将木材中的活性基团转化为林巧佳等3将玉米淀粉用氧化剂进行低分子化处理液态N到田尺孤究多年,目前也未后,再与丙烯酰胺预聚体缩聚,制得一种改性淀粉胶能实中国煤化工黏剂的主剂。在随后的调胶阶段中加人8%~10%CNMHG胶黏剂水性异氰酸酯类化合物,用于生产胶合板。时随着石油原料的日益减少和人们对环境污染问林粪猷开2012年第26卷第3期专记t题的日益重视生物质胶黏剂的开发利用已成为木材ting adhesives from softwood kraft lignin[ J]. Holforschung, 1994胶黏剂工业的发展趋势,而单宁、木素大豆蛋白淀48:337-342.粉及木材原料基胶黏剂是其中的重点研究对象。尽[6 Turner M,AiL, Pakkanen TT, et al. Modification of phenol管有关生物质胶黏剂的研究报道较多,但与化工类胶ormaldehyde resol resins by lignin, starch, and urea[J].Joumal ofApplied Polymer Science, 2003, 88: 582-588黏剂相比生物质胶黏剂的性能还存在一定差距,目[17] Vazquez G, Gonzalez ], Freire S, e al. Effect of chemical modifica-前除个别生物质胶黏剂产品实现了工业化应用外,相tion of lignin on the gluebond performance of lignin-phenolic resins关研究大多还处于研究阶段,生物质木材胶黏剂的研U]. Bioresource Technology, 1997, 60: 191-198.究与应用任重道远。[18]Liu Y, Li K C. Modification ofmussel protein as a model: the influence of a mercapto group[J]参考文献Mareromol Rapid Commun, 2004,25: 1835-1838[1]Pizzi A. Wood Adhesives: Chemistry and Technology[ M]. New York:[19]Liu Y, Li K C. Development and characterization of adhesives fromsoy protein for bonding wood[ J]. Intemational Joumal of Adhesion[2 ]Pizzi A. Handbook of Adhesive Tchnology[ M ] 2nd ed. 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Com starch and tannin in phenoldoi:10.3969/ ]. ssn.1000-8101.2012.03.003南京椴资源的保护和开发利用史锋厚,沈永宝,施季森(南京林业大学森林资源与环境学院南京210037)摘要:南京椴为我国特有树种,综合利用价值较高,集材用、药用、蜜源植物和园林绿化于一身,具有广网的开发前录。南京椴曾在我国华东地区广泛分布但由于人为千预导致生境破坏,致使其种群数量和个体数目不断减少出现濒危局面,故对其资源的保护和开发利用迫在眉睫。笔者对南京椴资源的保护和开发利用情况进行介绍,包括南京椴分类地位、资源分布、生物学特性、繁殖方式、利用价值等诸多方面,并对南京椴开展品种选育和杂交肓种的必要性、重点和难点进行慨述。关键词:南京椴;资源分布;利用价值;品种选育;繁殖方式南京锻( Tilia miqueliana Maxim)俗名密克椴、白是充满了神秘色彩。随着社会的需求和专家的不断椴,属椴树科椴树属,是以南京地名命名的两种树种呼吁,南京椴资源的保护和开发利用日益受到重视。之一,为我国特有树种。椴树属树木形态之特征在于1南京椴的分类地位其花序果序着生在奇特的苞片之上,是其他任何科椴树属曾有记载包括80多种甚至更多,至于变属植物所不具有的。椴树属天然分布于北半球,呈北种、栽培种更是难以准确统计,其中一些种的分类问美、欧洲、东亚三角独立分布格局。据考古推测题仍存在较大争议。但学术界对于南京椴的分类地椴树属植物可能在白垩纪晚期起源于中国东部亚热位,意见相对统一,在《中国植物志》《中国高等植物带山地到始新世之前已散布至欧洲和北美西部图鉴》《中国高等植物》以及各地方植物志等参考书作为该属的重要树种,与佛教文化相渊源的南京椴更中皆把该树种作为一独立种,在《中国植物志》中该收搞日期:20112-10修回日期:2012-01-03种被中国煤化工药仁、唐亚等2曾基金项目:林业公益性行业科研专项(编号:20120315):江苏省林业对全树属树木归并为三项工程资助(编号:lywx【2010114)第一作者简介:史锋厚(181-),男,实验师,博土,研究方向林水种25种CNMHG木划分为14种,苗学。通讯作者沈永宝,男,教授。E-mail:fhshi406@yahoo.com其中特有种10种南京椴为我国特有树种。献鱼赦开2012年第26卷第3期