生物质再燃脱硝的试验研究

第28卷第14期中国电机工程学报vl28No.14May15,20082008年5月15日Proceedings of the CSEE@2008 Chin. Soc. for Elec Eng. 73文章编号:02588013(2008)140073-07中图分类号:TM224文献标识码:A学科分类号:47010生物质再燃脱硝的试验研究栾积毅,孙锐,路军锋,姚娜,吴少华哈尔滨工业大学燃烧工程研究所,黑龙江省哈尔滨市15000Experimental Studies on Reburning with Biomass for NOr ReductionLUAN Ji-yi, SUN Rui, LU Jun-feng, YAO Na, wU Shao-huaSchool of Energy and Engineering, Harbin Institute of Technology, Harbin 150001, Heilongjiang Province, China)ABSTRACT: Nitric oxide(NoO) reduction process by超过这一停留时间,脱硝率增加缓慢。生物质与煤粉相比,rebuming with two kinds of biomasses com straw, rice husk在相同反应条件下能获得更高的脱硝效果,同时其不完全燃and one pulverized bituminous coal were studied in an烧损失保持在合理的范围内。isothermal high temperature drop tube fumace (DTF)关键词:生物质;再燃;脱硝率;过量空气系数;燃尽特性Experimental studies were performed on influences of NOremoval efficiency by fuel type, excess air ratio(SR), resident 0 3IEtime, and reburning fuel fraction. Meanwhile, burnout of three再燃减低NO2排放技术是一种有效的氮氧化reburning fuels was analyzed. The results show that biomassowns higher NO removal efficiency than pulverized coal.NO物控制手段,其作用效果与再燃燃料的选取直接相removal efficiency of three kinds of fuels increases by different关,生物质的再燃应用拓宽了再燃燃料的选择范extent through the increase of reburn fuel fraction and the围。生物质是一种低氮、低硫的可再生能源,用生decrease of the excess air ratio. NO removal efficiency of com物质作再燃燃料替代部分化石燃料,减少了燃料氮straw is the most efficient; rice husk is medium, pulverized的产出和SO2的生成同时净减少了CO2的释放bituminous coal is the lowest. within the certain rebun现有的研究多以天然气或煤作为再燃燃料,在约resident time(650ms), No removal efficiency increas15%的再燃燃料输入条件下,能得到NO2减排50%quickly with the resident time. Beyond this resident time limit,60%P24。天然气资源的地域限制以及昂贵的运行费NO removal efficiency increase slowly In the tested conditions,biomass was more efficient than pulverized bituminous coal for用,无法满足我国再燃技术的实际需要,超细煤粉No removal efficiency and unburnt carbon in fly ash wa再燃技术的研究近年来开展较多,但生物质作为within reasonable limits再燃燃料的研究较少。本文建设了一维恒温沉降炉试验台,对秸秆、稻壳2种生物质作为再燃燃料的KEY WORDS: biomass: reburning; NO removal efficiency;脱硝进行了试验,将生物质再燃的效果与同样试验excess air ratio: bumout characteristics条件下的一种烟煤煤粉再燃效果进行了对比,并对摘要:采用恒温沉降炉研究了秸秆、稻壳2种生物质及一种生物质再燃过程中几种主要影响因素的作用规律煤粉作为再燃燃料的NO还原特性,针对燃料种类、过量空进行了研究气系数、停留时间及再燃比例4个因素的改变对脱硝率的影响进行了实验研究同时对3种燃料的再燃燃尽特性进行了1试验装置和方法分析。研究表明:生物质脱硝能力明显高于煤粉,提高再然试验系统如图1所示,由实验炉本体、给料系比例及减小过量空气系数,3种燃料的脱硝率有不同程度的提高,其中秸秆脱硝率最高,稻壳中等,煤粉最低;在一定统、送风配气系统、烟气及颗粒取样分析系统、温的再燃停留时间内(650ms),延长停留时间,脱硝率增加,度测量及控制系统、排烟系统组成,实验炉管内径100mm,有效高度25m,设计功率002MW。基金项目:国家重点基础研究专项经费项目(20C0B200303):教育中国煤化卫99%0的NO经新世纪优秀人才支持计划项目(NCET050356)Project Supported by Special Fund of the National Priority Basic过CNMH式燃气燃烧器在Research of China(2006CB200303)实验炉水平段与空气混合燃烧,模拟锅炉主燃区燃中国E电机工程程学报第28卷料燃烧产生的烟气。实验过程中,利用丙烷稳定燃器控制,由于采用质量流量计控制,实验过程中模烧及垂直段炉体的辅助电加热保证足够的长度及拟烟气成分及反应过程的气氛控制精确,表1为质稳定的恒温段,进行生物质再燃过程的试验研究:量流量控制器技术参数。丙烷、NO及助燃空气的计量均采用质量流量控制再燃燃料的给料装置采用空心螺旋给粉机,可给粉机配气系统空气加热器实验台本体罐|罐温度控制及检测E里4取样分析系统非』血排烟系统图1试验台系统简图Fig. 1 Schematic diagram of electrically heated drop tube furnace表1质量流量控制器技术参数平段助燃空气的流量,保证丙烷燃气的过量空气系Tab 1 Technical parameters of mass flow controller数维持在1.05,从而保证丙烷的充分燃烧。通过调名称型号流量规格工作压差MPa准确度%重复精度/出D910sM0103101整NO流量,控制试验炉水平段出口烟气的NO浓0.1~03度水平试验中采用的烟气NO浓度水平为008%。50SLM助燃空气D07-9E0.1-0.3再燃区入口烟气组成成分见表2。表2再燃区入口烟气组分含量以实现连续定量给粉。与螺旋给粉装置连接的引射Tab. 2 Flue gas species concentrations at器将粉状物料经连接管路吹送到燃烧器入口,使再reburning zone entrance燃粉状物料与主燃区烟气良好混合;燃烧产物通过水冷取样枪抽取,经过粉尘过滤器和烟气预处理装再燃区按自身助燃空气相对再燃燃料量的过置送入 testo350MXL型烟气分析仪进行分析测量,量空气系数设置为四数值:07、0.8、0.9、10,依烟气分析仪测量精度为φ(O2)0.8%,φp(CO灶5%,靠质量流量控制器控制再燃燃料的配风量,实现工φ(NO过±5%。再燃停留时间根据取样枪沿烟气行程况要求的再燃区还原条件。在试验台水平段出口取不同位置和烟气平均流速计算得出。用于控制及测样点中国煤化工的燃烧情况,主要量实验炉内温度的热电偶为S型铂铑快速测温热电监氵CNMHG直段温度保持在偶,测量上限温度1650℃,允差s+5℃。芈直段温度分布见图试验主要模拟实际锅炉的再燃区,通过调整水2。在实验过程发现由于再燃燃料喷入导致温升幅第14期栾积毅等:生物质再燃脱硝的试验研究图3显示3种再燃燃料的脱硝率随再燃区过量空气系数的增加而下降,实际锅炉系统的再燃区也将遵循上述规律。实际锅炉系统的再燃区将受到来自上游主燃区的影响,同时对下游燃尽区发生作用。在本实验中严格控制主燃区气氛,仅对再燃区段进行40080012001600研究。再燃脱硝的主要作用过程实现于缺氧条件,试验台垂直段行程/mm由于部分隔绝了氧气干扰,再燃燃料中的热解挥发图2试验台再燃区的温度分布分、半焦中的烃类和小分子N物质将更多地与来自Fig 2 Temperature profile within reburning zone in DTE度非常有限,可调整上段电加热器加热功率来保证主燃区的NO发生作用,将之还原为N2本试验获垂直段烟温合理分布。得的3种再燃燃料的系统脱硝率与再燃区过量空气试验物料为秸秆、稻壳和煤粉,2种生物质在东数关系近似线性反比。实验室破碎,3种物料具体的工业分析、元素分析及粒度分布见表3、4,再燃区脱硝率按下式计算INONO)×100%00000式中:[NO2l为再燃试验段出口的NO浓度:NOJm为再燃试验段进口的NO浓度。过量空气系数表3试验物料的工业分析(空气干燥基)及元素分析Tab3 Proximate and ultimate analysis of tested再燃比例20%:停留时间500ms;反应温度1473Kfuel samples (as air dry basis)图3脱硝率随过量空气系数的变化物料 Myd V, An Cy Hy Nx s,4OFig 3 Variation of No reduction efTiciency at different SRof reburning zone秸秆929740843.715.180530063823稻壳4676364174837994640490073466种燃料再燃应用时都有不完全燃烧的发生煤粉体现在再燃区氧量的降低及CO浓度增加,如图4、表4实验物料的粒度分布5所示。在相同工况下,秸秆在进入再燃区后,氧Tab 4 Size distribution of tested samples量急剧下降:;稻壳在0-250ms之间维持相对较高的粒度№m含量%粒度/m含量粒度m含量%氧量,然后急剧下降。生物质含有高的挥发分、高的氧含量,并且具有高的a(Ha(C)比,这些条件导06811125132-8010832-806.68.ll-15.80200880-12571980-125致生物质进入高温的再燃区后,挥发分迅速释放1580-23.331252125-16475125-1643.21C、H等可燃物质以CH、CO、H2等形式析出,挥2333-3277.1223160-200867160-2003,82发分析出的同时与周围环境中的氧反应,消耗大部3271-43.525,200-2501085200-2508934352639352504502843250402974分甚至全部的氧,导致再燃区还原性气氛的迅速建63-90729450-630205345063029,36立。最直接的表现就是这一区段CO浓度的急剧增90~20011.18630-8003.18630加,见图5。当再燃停留时间超过450ms时,秸秆的CO浓度超过 testo350的测量极限值1%,同时氧2试验结果及分析量降为0。稻壳的CO浓度在停留时间500ms时达2.1燃料种类和过量空气系数对脱硝率的影响到04%,相应的氧量降低到0.06%。低浓度的氧量图3是2种生物质与煤粉在相同工况下脱硝率表征该再燃区段的还原性气氛,相对贫氧的环境的比较。可以看出秸秆、稻壳和煤粉脱硝效果差别下,再燃燃料挥发分火焰中的OH离子较多,CO较大,顺序是秸秆>稻壳>煤粉,稻壳在过量空气系与之发生如下反应数低于08的条件下,其脱硝率比煤粉高15%以上C+OH→CO,+H而且这一趋势随过量空气系数的降低逐渐加大,当中国煤化工烧反应速率,是过量空气系数达到07时,稻壳的脱硝率为75%再燃远高于煤粉的35%,此时秸秆的脱硝率达到82%NO的CNMHG发现,65%-85%再燃区氛围是获得良好NO排放控制的关键,的Co可消耗于对氮氧化物的还原作用; Johnsson2第28卷的试验还确证了CO具有活化半焦表面的作用,CO的表面活化效果能增强煤焦对NO的异相脱除,其反应方程为C(O)+CO→(C)+CO在整个再燃区段煤粉CO浓度一直在一个较低的水平,不超过014%,500ms时,CO浓度为007%▲一煤粉相应的氧量为0.37%。在再燃区段同样工况、相同停停留时间ms留时间,煤粉CO浓度远低于2种生物质,而氧量明再燃比例20%:过量空气系数0.8:反应温度1473K图63种再燃燃料脱硝率的对比显偏高,说明在相同条件下,煤粉在再燃区形成的还Fg.6 Comparison of NO reduction efficiencies of three原性气氛弱于其他2种生物质。煤粉的挥发分为reburning fuels2037%、氧含量为548%,远低于生物质,其在再燃含量大小对再燃能力有很大影响。生物质在再燃区区段的氧量均高于生物质,这可能是由于煤粉低的挥段产生的高的CO浓度一方面维持了再燃区还原性发分不足以消耗尽再燃区的氧量,形成强的还原性气气氛,另一方面将充当半焦表面活化剂和再燃脱硝氛,同时煤粉半焦在再燃区还原性气氛下其气化活性反应催化剂,甚至直接参与对NO的还原。秸秆脱偏低,不能够快速与氧反应形成大量的CO.生物质硝率高于稻壳及2种生物质脫硝能力明显高于煤粉再燃区高的CO浓度,一方面由于其高的挥发分消耗也部分源于CO浓度的增加效应。另外生物质相对掉大部分的氧,另一方面其半焦强的反应活性也是一于煤的低的氮含量也是生物质再燃获得低的NO排个重要的因素。以上因素的作用结果体现在最终脱硝放的一个原因率的差别,见图6,在相同工况下生物质的脱硝率明22再燃区停留时间对脱硝率影响显高于煤粉,秸秆在停留时间500ms时脱硝率达到Chen等的研究指出:停留时间至少300ms是达80%,900ms脱硝率达到91%。到最小再燃效果所必需的条件。在本试验中依据Rudiger等指出,影响最低NO2排放量的最垂直段炉体取样枪的位置计算不同再燃停留时间重要因素是燃料挥发分含量,其次是氮含量,高挥的脱硝效果。通过检测不同取样位置的烟气成分及发分可有效降低NO2排放。显然,生物质的挥发分分析不同取样位置收集的气样及飞灰,对再燃全过程的反应机理进行研究。图7为秸秆在再燃比例15%、1200℃条件下脱硝率随停留时间的变化规律,可以看出,秸秆NO脱除率随再燃停留时间增加而提高,停留时间增加,延长了再燃燃料与NO的接触时间,强化了再燃燃料到气态产物的转换及烃基和NO之间的反应。秸秆在过量空气系数为09、02004006008001000停留时间ms1.0,停留时间500-700ms之间可以获得超过40%的再燃比例20%;过量空气系数08;反应温度1473K脱硝效果,当过量空气系数降低到07、0.8工况时图4不同燃料下再燃区段氧量的变化脱硝效果明显提高,在约970ms达到最大的脱硝率,Fig. 4 O2 concentration profiles with different fuels in分别为82%和76%,在800ms以内其脱硝率接近线性增加,900ms后增加趋势平缓,这与天然气作为煤粉再燃燃料的实验室脱硝研究结果很接近,因此可以认为:秸秆是再燃特性接近于天燃气的一种再燃燃料。稻壳停留时间500600ms可以获得高的NO脱除效果,继续延长停留时间,其脱硝率变化不大。稻壳在再燃过程中,除脱硝率明显高于煤粉,脱硝率004006008001000停留时间/s与凵中国煤化工近。图8为煤粉在再燃比例20%:过量空气系数08:反应温度1473K再CNMHG量空气系数下,煤图5不同燃料下再燃区段CO浓度的变化粉脱硝率随停留时间的变化规律。停留时间在Fig 5 CO concentration profiles with different fuels inreburning zone600ms以内,各工况的脱硝效率呈线性增加,超过第14期栾积毅等物质再燃脱硝的试验研究0.9工况,脱硝率随再燃比例变化的趋势基本一致仅在15%-20%脱硝率增加明显。2种生物质在再燃比例达到20%之后脱硝率增加趋势减弱。对于过量空气系数为09的工况,当再燃比例由20%提高到25%时,稻壳的NO脱除率甚至有下降的趋势。这是由于高的再燃比例导致再燃区段再燃燃料自身氮20040060010001200停留时间/ms的释放量增加,当过量空气系数接近化学当量比图7秸秆脱硝率随再燃停留时间的变化时,再燃区段含氮物质的氧化比例增加Fig. 7 Effects of resident time on No reduction by cornstraw reburning24再燃燃料燃尽特性的研究通过对不同工况试验中收集的灰样进行可燃物含量分析,发现灰样中可燃物含量与再燃燃料的30505种类、再燃区过量空气系数、再燃比例3个因素都a0.7存在关联。在工程应用中,由于再燃区是在主燃烧-al区的上方,燃烧的空间和时间都要比主燃烧区小如果投入过多的再燃燃料,可能造成不完全燃烧损停留时间/m失增加,降低锅炉效率图8煤粉脱硝率随再燃停留时间的变化实验过程中采用撞击式取灰装置收集灰样,对Fig 8 Effects of resident time on NO reduction by收集的灰样进行了可燃物含量分析。图10为稻壳600ms,脱硝率增幅减缓,对于过量空气系数为1.0煤粉灰样可燃物随再燃比例及过量空气系数变化工况,600ms以后,脱硝率反而降低,这是由于高的规律。煤粉灰样可燃物含量明显高于生物质,煤过量空气导致煤粉本身的氮氧化生成NO粉在过量空气系数09、再燃比例15%的条件下2.3再燃比例的影响其灰样可燃物含量为3644%,同样工况下稻壳灰样再燃比例是再燃燃料占总燃料输入量的份额可燃物含量仅为158%,稻壳、煤粉灰样的炉内停再燃比例的改变直接影响炉内氧化和还原反应参留时间均为600ms。煤粉、稻壳灰样可燃物含量在与物的分配,乃至最终物质的排放状况。再燃燃料相同的过量空气系数条件下,随再燃比例的增加依量越多,析出的挥发分越多,碳氢基团浓度越大,次递增。本文实验采用的煤粉挥发分含量偏低,且NO还原反应效果越好。在维持系统过量空气系数为常规粒度煤粉,与适用于再燃反应的煤粉存在恒定的前提下,增加再燃比例,NO脱除率随之提定的差距。文献5选用元宝山褐煤作为研究对象,并磨制成3种不同细度的超细煤粉和一种常规煤高,如图9(再燃停留时间为500ms)。秸秆a=0.8,再燃比例由10%变化到15%,脱硝率由40%提升到粉,在常压夹带流气化燃烧模拟器上模拟元宝山电厂3号炉燃烧器到屏式过热器的燃烧气氛和温度,80%;继续增加再燃比例到25%,其脱硝率变化不分别对这4种不同粒径的煤粉做燃烧对比,将模拟明显秸秆a=0.9工况,再燃比例由10%变化到20%,器内的气氛和温度设置为:gCO2)=14.35%,9O2)=脱硝率线性增加,由35%提升到76%;继续增加再燃比例到25%,其脱硝率变化不明显。稻壳a=083.5%,T=1250℃。元宝山褐煤的V、A4、FCd分别为32.1%、154%、525%。在停留时间600msTa0.9时,常规煤粉的飞灰可燃物含量约18%,其他3种超细煤粉的飞灰可燃物含量在12%-15%之间,60600-800ms期间飞灰可燃物含量基本保持不变。本试验中,稻壳在再燃区过量空气系数09条件下,3稻壳a0.8稻壳a09个再燃比例15%、20%、25%的灰样可燃物含量均20F,低于V中国煤化工样可燃物含量为152图9生物质再燃比例对脱硝效率的影响CNMHG拟器模拟实验中元宝山褐煤超细煤粉的飞灭可燃物含量一致。由于fig 9 Effects of biomass reburning fraction orNO reduction实验条件的限制,本试验采用的秸秆物料给料量中国电机工程学报第28卷将充当半焦表面活化剂和再燃脱硝反应催化剂,甚至直接参与对NO2的还原。秸秆高于稻壳的脱硝率秀器煤粉10%及2种生物质明显高于煤粉脱硝能力的部分原因是煤高CO浓度的强化还原作用。3)在研究过程中发现,秸秆和稻壳2种生物质在再燃比例15%-20%、过量空气系数08-09条件下可以获得合理的脱硝率。过量空气系数(4)与煤粉相比,在相同条件下生物质再燃图10不同再燃工况下灰样中可燃物含量的变化Fig. 10 Combustible content in ash sample for different过程能获得更高的脱硝效果,且不完全燃烧热损失能够保持在合理的范围内。最多能达到8gmum,糙杆工况的灰样停留时间为参考文献900ms,其灰样可燃物含量均在10%左右,结合已有再燃实验结果,认为同样条件下,秸秆再燃飞灰 Stanley Harding N. Bradley Adams F., Biomass as a rebuming fuel:a specialized cofiring application[J]. Biomass and Bioenergy, 2000可燃物含量应该低于稻壳综合以上分析认为:与煤粉相比,在相同条件(2沈伯雄,姚强天然气再燃脱硝的原理和技术热能动力工程下生物质再燃过程中能获得更高的脱硝效果,同002,17(97):7-9.时,其不完全燃烧损失能够保持在合理的范围内。denitration through the reburning of natural gas[]. Joumal of3生物质再燃脱除Nox的机理分析Engineering for Thermal Energy and power, 2001, 17(97): 7-9(inChinese生物质再燃的过程除了挥发分的同相还原反3钟北京,傅维标气体燃料再燃对NO还原的影响,热能动力应以外,还有焦碳对NO的异向还原反应,从化学工程,199,14(6):419-423,Zhong Beijing, Fu Weibiao. Effects of gaseous fuel reburning on NOx动力学角度来看,异向反应的机理非常复杂,基元reduction(UJ]. Journal of Engineering for Thermal Energy and Power,反应的数量和反应参数还没有明确的定论161,而1999,14(6):419-423( in Chinese)且从生物质燃料的元素分析和工业分析来看,挥发[4]沈伯雄,孙幸福.天然气先进再燃区脱硝效率影响因素的实验与模拟研究[,中国电机工程学报,2005,25(5):146-149分的组分占有比例达到70%,显然挥发分的同相还Shen Boxiong, Sun Xingfu. Study on the parameters that influence the原占主要作用。efficiency of de-No in advanced natural gas rebuming area by同相还原不需要氧,贫氧条件将有利于气相间experimental and kinetic model[J]. Proceedings of the CSEE, 2005的反应。但有氧存在条件下,煤焦的异相还原25(5): 146-149(in Chinese).5]吴少华,刘辉,姜秀民,等,采用超细煤粉再燃技术降低氮氧化得到强化,再燃过量空气系数控制在一定范围内可物排放[.中国电力,2003,36(2):14以兼顾同相和异相还原效果,此时再燃区还原效率Wu Shaohua, Liu Hui, Jiang Xiumin, et al. Adopt reburning较高。但当a进一步增加后,同相还原效果减弱;由technology of superfine pulverized coal to reduce NOx emissionUI. Electric Power, 2003, 36(2): 1-4(in Chinese于异相反应主要依靠气体扩散作用,半焦表面积6]金晶,李瑞阳,张忠孝.超细煤粉还原NOx的试验研究门.热能定时,α的改变对其影响有限;另外,a增长带来的动力工程,200,196);582585氧量增加可促进含N中间产物的氧化,从而导致系统Jin Jing, Li Ruiyang, Zhang Zhongxiao. Experimental investigation脱硝效果下降。总结生物质再燃试验研究的结果,emissions[]. Journal of Engineering for Thermal Energy and Power,认为秸秆、稻壳2种生物质再燃比例15%-20%,过量004,19(6):582-585 in Chinese)空气系数0.8-0.9之间可以获得理想的脱硝效果。门7]刘忠,阎维平,宋薔,等.微细化煤粉再燃还原No的反应动力学机制热能动力工程,2006,21(5):482485结论Liu Zhong, Yan Weiping, Song Qiang, et al. Dynamics mechanism(1)秸秆、稻壳2种生物质再燃还原NO的能力pulverized coalm Journal of Engineering for Thermal Energy and远高于煤粉,秸秆再燃脱硝率髙于稻壳再燃,再燃中国煤化工燃料高的挥发分含量及低的氮含量是其主要原因。CNMHG粉燃中N0的生威与(2)生物质在再燃区段燃烧产生高的CO浓GuoYonghong, Sun Baomin, Liu Tong, et al. Numerical simulation度,一方面维持了再燃区还原性气氛,另一方面其of NO, formation and deoxidization with micro-pulverized coal第14期栾积毅等:生物质再燃脱硝的试验研究rebuming technology for lignite[J]. Proceedings of the CSEE, 200522(5):677-68225(9): 94-97(in Chinese)[17] Eduardo V, ULrik S, Anker D J, et al. Experimental and modeling9]刘忠,阎维平,高正阳,等.超细煤粉的细度对再燃还原NO的tudy of biomass reburning[]. Energy and Fuels, 2004, 18(5)影响[]中国电机工程学报,2003,23(10):204-2081442-1450.Liu Zhong, Yan Weiping, Gao Zhengyang, et al. The effect of the [18] Dagaut P, Lecomte F. Experiments and kinetic modeling study ofmicro-pulverized fine coal on nitric oxide reduction by reburningNOK reburning by gases from biomass pyrolysis in a ISR[]. Energy[]. 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